用于预测半导体量子点瞬态电子结构的可解释图神经网络

《ACS Materials Letters》：Interpretable Graph Neural Network for Predicting Transient Electronic Structures of Semiconductor Quantum Dots

半导体量子点中Cl和OH钝化对电子-声子相互作用的影响，以及ALIGNN模型在飞秒时间尺度下的预测能力。研究结合第一性原理与原子图神经网络，发现Cl钝化QDs的振动耦合较弱，模型通过小样本训练（10-17%）实现带隙（MAE<2.8meV）高精度预测，迁移学习可扩展至新轨迹段，特征消元分析揭示局部与分布原子对带隙动态的不同贡献。

　　

理解半导体量子点（QDs）中的原子尺度波动对于光电子材料设计至关重要。我们结合了从头算方法和原子级线性图神经网络（ALIGNN），来预测技术上具有代表性的Cd₂₈Se₁₇X₂₂（X = Cl, OH）量子点的飞秒时间分辨电子特性。这些模型显示，经过Cl钝化的量子点中振动耦合较弱，这突显了配体对电子-声子相互作用的影响。ALIGNN模型通过仅使用大约10-17%的可用数据进行集成学习训练，就能在长分子动力学（MD）轨迹上准确预测带隙以及导带边缘以上的能隙（ΔE_gap）（平均绝对误差< 2.8 meV）。迁移学习能够在几乎不需要重新训练的情况下，将准确的电子结构预测能力扩展到新的轨迹片段。特征消除分析框架（Feature Nullification Analysis）将瞬态电子特性（尤其是陷阱态的形成）与原子环境独特地联系起来。虽然带隙动态取决于局域化的原子位点，但ΔE_gap则来源于分布式的原子位点。这种可扩展的、原子级分辨的方法能够有效探测长时间尺度的量子动态，为设计光电子纳米材料提供原子级别的洞察。