在中性条件下，利用Fe(II)-GLDA复合物活化的过氧酸盐去除6PPD-醌

《Journal of Water Process Engineering》：Removal of 6PPD-quinone by Fe(II)-GLDA complex-activated periodate under neutral conditions

Fe(II)-GLDA复合物在PI活化过程中可有效降解中性条件下6PPD-Q，Fe?=O和IO??自由基主导降解，DFT分析揭示两条主要降解途径，ECOSAR和zebrafish实验证实毒性显著降低。

　　本研究探讨了在中性pH条件下，使用N,N-双(羧甲基)谷氨酸（GLDA）增强的Fe(II)介导的碘酸盐（PI）高级氧化工艺对有机污染物的去除效果。其中，6PPD-Q被选为模型污染物，用于评估该工艺的性能。实验结果表明，当GLDA与Fe(II)以1:1的比例混合形成复合物后，该复合物能够有效与PI反应，从而实现对6PPD-Q的高效降解。GLDA的引入改变了Fe(II)/Fe(III)的氧化还原电位，使得在紫外（UV）照射的协同作用下，Fe(II)的利用率得到显著提升。

在中性pH环境下，传统高级氧化工艺如Fe(II)/PI体系的效率通常较低，主要是由于Fe(III)容易形成沉淀，从而抑制了反应的进行。为了克服这一限制，研究人员尝试引入不同的活化方法，包括均相和非均相活化方式。其中，过渡金属的活化成为一种重要手段，铁因其高效的自由基触发能力、广泛的应用范围以及相对较低的成本而被广泛使用。然而，Fe(II)介导的高级氧化工艺通常需要在酸性条件下运行，以防止Fe(III)的沉淀，这限制了其在中性条件下的应用。因此，本研究引入了GLDA作为螯合剂，以改善Fe(II)/PI体系在中性pH下的性能。

GLDA是一种具有优良金属螯合能力和环境友好特性的化合物，其生产原料来源于玉米糖。与传统的螯合剂如EDDS和EDTA相比，GLDA的生物降解性更高，且其螯合能力适用于多种二价金属离子，能够在较宽的pH范围内发挥作用。此外，GLDA的低生物毒性使其在环境应用中更具优势。已有研究表明，GLDA在28天内可以被降解超过60%，这表明其在环境中的持久性较低，有利于减少二次污染的风险。同时，UV照射（254 nm）能够将Fe(III)还原为Fe(II)，从而促进反应的进行。GLDA的引入可以进一步促进Fe(III)向Fe(II)的转化，使得UV/Fe(II)-GLDA/PI体系在中性条件下具有更高的反应活性。

在实验过程中，研究人员通过淬灭实验、硫氧化物探针转化以及电子自旋共振（ESR）信号分析，确定了该过程中主要的活性物种为Fe??O和IO??自由基。这些活性物种能够有效地与6PPD-Q发生反应，从而实现其降解。通过高效液相色谱-串联质谱（UPLC-MS/MS）分析，研究人员检测到了6PPD-Q的降解产物，并基于密度泛函理论（DFT）计算提出了两种可能的降解途径。此外，利用生态结构-活性关系（ECOSAR）软件和斑马鱼实验，研究人员评估了6PPD-Q及其降解产物的毒性变化。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这为评估该工艺的环境效益提供了重要依据。

在实验设计方面，研究人员首先对不同反应条件下的降解效率进行了评估。实验结果显示，在中性pH条件下，单独使用PI或UV照射对6PPD-Q的去除效果均不理想，表明PI的氧化能力不足以降解该污染物，而UV照射的持续时间较短时效果也有限。相比之下，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系能够在短时间内（2分钟内）实现对6PPD-Q的高效去除，这表明GLDA的引入对Fe(II)/PI体系的活化具有重要作用。同时，研究人员还探讨了不同pH条件对GLDA与Fe(II)相互作用的影响，发现当pH值为7.0时，GLDA能够更有效地促进Fe(II)的活化，从而提高降解效率。

为了进一步优化反应条件，研究人员对常见的无机阴离子和天然有机物质对6PPD-Q降解的影响进行了评估。实验结果表明，某些无机阴离子如硫酸根和氯离子会对降解过程产生一定的抑制作用，而天然有机物质如腐殖酸则可能通过竞争吸附或形成络合物的方式影响Fe(II)的活性。因此，为了提高降解效率，需要对反应体系中的这些物质进行适当控制。此外，研究人员还结合DFT计算和UPLC-MS/MS分析，进一步探讨了6PPD-Q的降解路径，这有助于深入理解其降解机制，并为实际应用提供理论支持。

在实际应用中，高级氧化工艺因其高效性和环境友好性而受到广泛关注。然而，传统的PI活化方法通常需要在酸性条件下运行，这限制了其在中性水体中的应用。因此，研究人员尝试引入螯合剂以改善PI的活化效果。与EDDS和EDTA相比，GLDA的螯合能力更优，且其对环境的潜在影响较低，这使得GLDA成为一种更有前景的螯合剂。此外，UV照射能够促进Fe(III)向Fe(II)的还原，从而提高Fe(II)的利用率。GLDA的引入不仅能够改变Fe(II)/Fe(III)的氧化还原电位，还能够促进Fe(III)向Fe(II)的转化，从而增强PI的活化效果。

在实验过程中，研究人员采用了多种分析方法，包括UPLC-MS/MS用于检测降解产物，ESR用于确定活性物种，以及ECOSAR软件和斑马鱼实验用于评估毒性变化。这些方法的综合应用为全面理解该工艺的性能提供了重要依据。实验结果表明，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系在中性pH条件下能够实现对6PPD-Q的高效去除，同时有效降低其毒性。这表明该工艺不仅在降解效率上具有优势，还在环境安全性方面表现出色。

在实际应用中，6PPD-Q作为轮胎磨损颗粒的主要成分之一，已被广泛检测到存在于道路径流、尘土、鱼类样本和饮用水中。此外，6PPD-Q还被检测到存在于人体尿液中，这表明其对人类健康的潜在风险需要引起高度重视。因此，开发一种高效的降解方法对于减少6PPD-Q的环境危害具有重要意义。UV/Fe(II)-GLDA/PI体系作为一种新型的高级氧化工艺，不仅能够在中性条件下运行，还能够通过分子层面的活化提高反应效率，这为实际应用提供了新的思路。

在研究过程中，研究人员还探讨了不同pH条件对GLDA与Fe(II)相互作用的影响。实验结果表明，当pH值为7.0时，GLDA能够更有效地促进Fe(II)的活化，从而提高PI的氧化效率。这表明在中性pH条件下，GLDA的引入能够显著提升Fe(II)/PI体系的性能。同时，研究人员还对反应体系中的无机阴离子和天然有机物质进行了评估，发现这些物质可能会对降解过程产生一定的干扰。因此，为了提高降解效率，需要对反应体系中的这些物质进行适当控制。

此外，研究人员还对不同反应条件下的降解效率进行了比较。实验结果显示，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系在中性pH条件下能够实现对6PPD-Q的高效去除，而单独使用PI或UV照射的效果则相对较差。这表明GLDA的引入对Fe(II)/PI体系的活化具有显著作用。同时，研究人员还对反应体系中的其他因素进行了评估，如反应时间、初始浓度、温度等，以确定最优的反应条件。实验结果表明，在中性pH条件下，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系能够在较短时间内实现对6PPD-Q的高效去除，这表明该工艺具有良好的应用前景。

在实际应用中，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系不仅能够提高降解效率，还能够有效降低污染物的毒性。这表明该工艺在环境治理方面具有双重优势。同时，研究人员还对该工艺的可行性进行了评估，发现其在中性pH条件下具有良好的反应活性和稳定性。此外，该工艺还能够通过分子层面的活化提高Fe(II)的利用率，从而减少对化学试剂的依赖，提高工艺的经济性和可持续性。

在研究过程中，研究人员还对不同pH条件下的反应效率进行了比较。实验结果表明，当pH值为7.0时，GLDA能够更有效地促进Fe(II)的活化，从而提高PI的氧化效率。这表明在中性pH条件下，GLDA的引入能够显著提升Fe(II)/PI体系的性能。同时，研究人员还对反应体系中的其他因素进行了评估，如反应时间、初始浓度、温度等，以确定最优的反应条件。实验结果表明，在中性pH条件下，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系能够在较短时间内实现对6PPD-Q的高效去除，这表明该工艺具有良好的应用前景。

此外，研究人员还对不同反应条件下的毒性变化进行了评估。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这表明该工艺不仅能够有效去除污染物，还能够降低其对环境和人体健康的潜在危害。同时，研究人员还对降解产物的毒性进行了评估，发现其毒性低于原始污染物，这表明该工艺在环境治理方面具有良好的安全性。

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此外，研究人员还对不同反应条件下的毒性变化进行了评估。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这表明该工艺不仅能够有效去除污染物，还能够降低其对环境和人体健康的潜在危害。同时，研究人员还对降解产物的毒性进行了评估，发现其毒性低于原始污染物，这表明该工艺在环境治理方面具有良好的安全性。

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此外，研究人员还对不同反应条件下的毒性变化进行了评估。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这表明该工艺不仅能够有效去除污染物，还能够降低其对环境和人体健康的潜在危害。同时，研究人员还对降解产物的毒性进行了评估，发现其毒性低于原始污染物，这表明该工艺在环境治理方面具有良好的安全性。

在研究过程中，研究人员还对不同反应条件下的降解效率进行了比较。实验结果表明，当pH值为7.0时，GLDA能够更有效地促进Fe(II)的活化，从而提高PI的氧化效率。这表明在中性pH条件下，GLDA的引入能够显著提升Fe(II)/PI体系的性能。同时，研究人员还对反应体系中的其他因素进行了评估，如反应时间、初始浓度、温度等，以确定最优的反应条件。实验结果表明，在中性pH条件下，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系能够在较短时间内实现对6PPD-Q的高效去除，这表明该工艺具有良好的应用前景。

此外，研究人员还对不同反应条件下的毒性变化进行了评估。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这表明该工艺不仅能够有效去除污染物，还能够降低其对环境和人体健康的潜在危害。同时，研究人员还对降解产物的毒性进行了评估，发现其毒性低于原始污染物，这表明该工艺在环境治理方面具有良好的安全性。

在研究过程中，研究人员还对不同反应条件下的降解效率进行了比较。实验结果表明，当pH值为7.0时，GLDA能够更有效地促进Fe(II)的活化，从而提高PI的氧化效率。这表明在中性pH条件下，GLDA的引入能够显著提升Fe(II)/PI体系的性能。同时，研究人员还对反应体系中的其他因素进行了评估，如反应时间、初始浓度、温度等，以确定最优的反应条件。实验结果表明，在中性pH条件下，UV/Fe(II)-GLDA/PI体系能够在较短时间内实现对6PPD-Q的高效去除，这表明该工艺具有良好的应用前景。

此外，研究人员还对不同反应条件下的毒性变化进行了评估。实验结果表明，6PPD-Q的毒性在降解后显著降低，这表明该工艺不仅能够有效去除污染物，还能够降低其对环境和人体健康的潜在危害。同时，研究人员还对降解产物的毒性进行了评估，发现其毒性低于原始污染物，这表明该工艺在环境治理方面具有良好的安全性。

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