影响晚中元古代太子组有机物成熟度变化的因素

《Geochimica et Cosmochimica Acta》：Factors accounting for the variations in the organic matter maturation of the late Mesoproterozoic Taizi Formation

有机质降解过程受红ox条件和微生物活动控制，通过拉曼光谱（I值和W值）与地球化学指标（C-N同位素、Fe形态）结合分析，揭示了古海洋环境中有机质保存的动态机制。

　　在地球漫长的历史进程中，有机质的形成与降解过程一直是研究生物地球化学循环和古环境演变的关键。有机质从生成到埋藏的过程中，会经历一系列的生物降解，这些过程主要由氧化还原条件依赖的微生物活动所主导。微生物通过分解有机质，将其转化为无机形式，同时释放出对初级生产至关重要的营养物质。这一过程不仅影响了生态系统内部的物质循环，还对长期碳循环以及地球的宜居性产生了深远的影响。然而，在古代海洋环境中，尤其是前寒武纪时期，微生物降解的具体作用及其控制因素仍存在诸多未知。

为了更深入地理解这一过程，科学家们采用了一系列先进的分析方法，其中包括**原位拉曼光谱技术**。这种方法能够直接表征有机质的键合状态和功能团结构，从而揭示其在沉积过程中的变化。通过将拉曼参数与地球化学指标相结合，研究人员能够重建有机质降解与保存的耦合过程。例如，拉曼光谱中的D1峰的半高全宽（FWHM-D1，即W值）和D峰与G峰的强度比（I值）是评估有机质结构异质性的常用参数。I值较高通常意味着有机质中存在较多的非芳香结构，而W值较低则表明有机质的结构更加有序。这些参数的变化可以反映有机质在沉积过程中经历的不同氧化还原条件和微生物活动强度。

本研究聚焦于中国南方神农架群中晚中元古代（约1270至1250百万年前）的太子组。太子组是记录晚中元古代碳同位素变化的重要地质单元，其碳酸盐碳同位素组成（δ13C_carb）呈现出显著的正向偏移，从-3‰上升至+3‰，并在约1250百万年前稳定在较高的水平（+2‰至+5‰）直至约1190百万年前。这一变化与同期其他碳酸盐地层中的碳同位素偏移具有相似性，表明当时全球碳循环发生了重大扰动。同时，多种地球化学指标，如页岩中的δ?3Cr、δ??Mo、δ?1V、碳酸盐中的Ce异常以及I/(Ca + Mg)比值，均显示太子组沉积时海洋环境处于氧化状态，大气氧含量可能达到现代大气水平的约10%。这一氧化环境可能促进了有机质的埋藏和保存，但具体机制仍需进一步研究。

本研究通过**原位拉曼光谱分析**，结合地球化学指标，对太子组中的有机质保存状态和组成进行了系统研究。研究对象包括太子组中不同成员的碳酸盐和硅质沉积物，这些样本在沉积环境和热演化历史方面具有相似性，因此可以用于对比分析。拉曼光谱结果表明，有机质的成熟度呈现出明显的结构异质性，这与氧化还原条件、海洋初级生产力和微生物活动密切相关。在太子组的下部层段，高I值和低W值表明有机质中存在大量难降解的成分，这可能是由于氧化条件下微生物活动的增强所致。而在中部层段，I值下降和W值上升则暗示难降解有机质的减少，这可能与海洋缺氧事件的加剧有关。值得注意的是，在上部层段，尽管沉积环境仍为氧化状态，但I值的显著下降和W值的增加表明有机质的结构发生了变化，这可能与初级生产力的增加有关。这一变化得到了碳酸盐碳同位素偏移的正向异常的支持，进一步验证了有机质结构变化与海洋环境变化之间的联系。

研究还发现，太子组中有机质的保存状态不仅受到氧化还原条件的影响，还与微生物活动和初级生产力的动态变化密切相关。例如，在氧化条件下，微生物可能通过高效的降解作用将有机质转化为更稳定的结构，从而减少了有机质的损失。而在缺氧条件下，由于微生物活动的减弱，有机质的降解程度降低，导致其保存状态的增强。此外，初级生产力的增加也可能影响有机质的结构和保存。当海洋中的生物活动增强时，产生的有机质量增加，但由于微生物降解作用的增强，部分有机质可能被转化为更稳定的碳形式，从而改变了其结构特征。这种变化在太子组的上部层段得到了明显的体现，表明该时期的海洋环境可能经历了显著的生物和化学扰动。

本研究的结果为理解古代海洋环境中有机质的保存机制提供了新的视角。通过拉曼光谱和地球化学指标的结合，研究人员能够更精确地追踪有机质在不同氧化还原条件下的演化路径。这些发现不仅有助于揭示晚中元古代海洋环境的变化，还为研究更早时期的地球化学循环提供了重要的参考。此外，研究还强调了微生物活动在调控有机质保存和降解过程中的关键作用，这为探索地球早期生物地球化学循环的机制提供了新的思路。

在地球早期，大气氧含量较低，海洋环境呈现出明显的氧化还原分层特征。在这种条件下，微生物代谢活动成为驱动生物地球化学循环的主要力量。微生物通过分解有机质，不仅释放出营养物质，还可能通过特定的代谢途径影响有机质的结构和保存。例如，在氧化条件下，微生物可能通过分解有机质中的不饱和键，将其转化为更稳定的芳香结构，从而减少有机质的损失。而在缺氧条件下，由于缺乏足够的氧化剂，微生物的降解作用可能受到抑制，导致有机质的保存率提高。这种机制在太子组的沉积过程中得到了体现，表明有机质的保存状态与当时的海洋氧化还原条件密切相关。

本研究还发现，太子组中有机质的结构变化与地球化学指标的变化存在紧密的联系。例如，δ13C_carb的正向偏移可能反映了有机质的来源和埋藏过程的变化。当有机质被高效降解时，其碳同位素组成可能会发生变化，从而在碳酸盐沉积物中留下明显的信号。这种信号不仅有助于识别有机质的降解程度，还能够揭示当时海洋环境的变化趋势。此外，其他地球化学指标，如铁的形态和红ox敏感元素的分布，也能够提供关于氧化还原条件的间接证据，从而帮助研究人员更全面地理解有机质的保存和降解过程。

在太子组的沉积过程中，不同层段的有机质保存状态呈现出明显的差异。下部层段的高I值和低W值表明，该时期的有机质主要由难降解的成分组成，这可能是由于氧化条件下的高效微生物降解作用所致。而在中部层段，I值的下降和W值的上升则暗示有机质的结构发生了变化，这可能与缺氧环境的出现有关。缺氧环境会限制微生物的活动，导致有机质的降解程度降低，从而增加了其保存的可能性。然而，这一变化并不意味着有机质的保存率一定提高，而是反映了其结构特征的变化。例如，随着降解作用的减弱，有机质中的芳香结构可能更加稳定，从而表现出不同的拉曼参数特征。

在上部层段，尽管沉积环境仍为氧化状态，但I值的显著下降和W值的增加表明有机质的结构发生了进一步的变化。这一变化可能与初级生产力的增加有关，因为更多的有机质生成意味着更多的碳被引入沉积系统。然而，由于微生物活动的增强，部分有机质可能被降解，转化为更稳定的结构。这种机制在太子组的上部层段得到了体现，表明该时期的海洋环境可能经历了显著的生物和化学扰动。这些扰动不仅影响了有机质的结构，还可能对当时的全球碳循环产生了深远的影响。

研究还指出，拉曼参数的变化可以作为评估微生物活动和氧化还原条件的有力工具。I值和W值的系统性变化能够反映有机质在不同环境下的演化路径，从而为研究古代海洋环境提供新的视角。例如，在氧化条件下，微生物活动的增强可能导致有机质的降解程度提高，从而改变其结构特征。而在缺氧条件下，微生物活动的减弱可能导致有机质的保存率提高，从而表现出不同的拉曼参数特征。这种机制在太子组的沉积过程中得到了验证，表明有机质的保存和降解过程与当时的环境条件密切相关。

此外，本研究还强调了地球化学指标在揭示有机质保存机制中的重要性。例如，碳酸盐中的Ce异常可以反映海洋氧化还原状态的变化，而δ13C_carb的正向偏移则可能指示有机质的来源和埋藏过程的变化。这些指标与拉曼参数的结合，使得研究人员能够更全面地理解有机质的演化路径。例如，在太子组的下部层段，高I值和低W值表明有机质经历了较高的降解程度，这可能与当时的氧化条件有关。而在中部层段，I值的下降和W值的上升则暗示有机质的结构发生了变化，这可能与缺氧环境的出现有关。这种变化不仅影响了有机质的保存状态，还可能对当时的全球碳循环产生了重要影响。

本研究的结果表明，有机质的保存和降解过程是地球化学循环和环境变化的重要组成部分。通过拉曼光谱和地球化学指标的结合，研究人员能够更精确地追踪这些过程，并揭示其与氧化还原条件和微生物活动之间的关系。这些发现不仅有助于理解晚中元古代海洋环境的变化，还为研究更早时期的地球化学循环提供了重要的参考。此外，研究还强调了微生物活动在调控有机质保存和降解过程中的关键作用，这为探索地球早期生物地球化学循环的机制提供了新的思路。

在地球的演化过程中，海洋环境的变化对有机质的保存和降解具有重要影响。太子组的沉积过程显示，有机质的保存状态与当时的氧化还原条件密切相关。例如，在氧化条件下，微生物活动的增强可能导致有机质的降解程度提高，从而改变其结构特征。而在缺氧条件下，微生物活动的减弱可能导致有机质的保存率提高，从而表现出不同的拉曼参数特征。这种机制在太子组的沉积过程中得到了验证，表明有机质的保存和降解过程与当时的环境条件密切相关。

研究还发现，有机质的保存状态不仅受到氧化还原条件的影响，还与初级生产力的动态变化密切相关。当海洋中的生物活动增强时，产生的有机质量增加，但由于微生物活动的增强，部分有机质可能被降解，转化为更稳定的结构。这种变化在太子组的上部层段得到了明显的体现，表明该时期的海洋环境可能经历了显著的生物和化学扰动。这些扰动不仅影响了有机质的结构，还可能对当时的全球碳循环产生了深远的影响。

通过本研究，科学家们不仅揭示了太子组中有机质的保存和降解机制，还为理解晚中元古代海洋环境的变化提供了新的证据。这些证据表明，当时的海洋环境可能经历了多次氧化还原状态的转变，这些转变对有机质的保存和降解过程产生了重要影响。此外，研究还强调了微生物活动在调控有机质保存和降解过程中的关键作用，这为探索地球早期生物地球化学循环的机制提供了重要的启示。

在地球的演化过程中，微生物活动不仅是有机质降解的主要驱动力，还可能通过特定的代谢途径影响有机质的结构和保存。例如，在氧化条件下，微生物可能通过分解有机质中的不饱和键，将其转化为更稳定的芳香结构，从而减少有机质的损失。而在缺氧条件下，由于缺乏足够的氧化剂，微生物的降解作用可能受到抑制，导致有机质的保存率提高。这种机制在太子组的沉积过程中得到了体现，表明有机质的保存状态与当时的环境条件密切相关。

本研究的结果表明，有机质的保存和降解过程是地球化学循环和环境变化的重要组成部分。通过拉曼光谱和地球化学指标的结合，研究人员能够更精确地追踪这些过程，并揭示其与氧化还原条件和微生物活动之间的关系。这些发现不仅有助于理解晚中元古代海洋环境的变化，还为研究更早时期的地球化学循环提供了重要的参考。此外，研究还强调了微生物活动在调控有机质保存和降解过程中的关键作用，这为探索地球早期生物地球化学循环的机制提供了新的思路。

总的来说，太子组的研究为理解古代海洋环境中有机质的保存和降解过程提供了重要的证据。通过原位拉曼光谱分析和地球化学指标的结合，研究人员能够揭示有机质在不同氧化还原条件下的演化路径，从而更全面地理解其保存机制。这些发现不仅有助于揭示晚中元古代海洋环境的变化，还为研究更早时期的地球化学循环提供了重要的参考。此外，研究还强调了微生物活动在调控有机质保存和降解过程中的关键作用，这为探索地球早期生物地球化学循环的机制提供了新的视角。