浮动光催化驱动的生物能源辅因子NAD(P)H再生

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Floating photocatalysis-driven bioenergy cofactor NAD(P)H regeneration

光催化NAD(P)H再生系统通过铁掺杂g-C3N4优化带隙结构，采用浮动催化剂减少水下光能损耗，并引入氮气排除氧干扰，使NADH和NADPH再生效率分别提升1.3倍和2.6倍。

　　NAD(P)H 是在生物化学反应中起关键作用的还原型辅酶，广泛应用于食品、制药和化工领域。其在酶促氧化还原反应中的作用，使其成为生物催化过程中的重要能量载体。然而，NAD(P)H 在反应过程中会被消耗，因此，开发高效的再生策略对于实现其可持续利用至关重要。近年来，光催化技术因其绿色环保、成本低廉以及高催化效率等优势，成为再生 NAD(P)H 的研究热点。然而，当前光催化技术仍面临诸多挑战，例如光催化效率较低、水中光吸收导致的光能利用率不高以及竞争性副反应对电子的消耗等问题。这些问题限制了光催化在实际应用中的潜力，因此，探索新的光催化策略成为当前研究的重要方向。

本研究提出了一种新型的光催化体系，通过设计漂浮式光催化剂，有效克服了传统光催化体系中水对光的吸收和散射造成的能量损失问题，提高了光催化反应的效率。漂浮式光催化剂的优势在于其能够将反应界面设置在气液交界处，从而最大化光能的利用效率。此外，漂浮式催化剂还避免了催化剂在反应体系中发生聚集，进一步提升了反应的可控性和效率。为了进一步优化光催化体系，研究还引入了氮气吹扫技术，以去除反应体系中的溶解氧，维持还原性环境，从而抑制竞争性副反应的发生，并减少活性氧物种（ROS）的生成。这些改进措施显著提高了 NAD(P)H 的再生效率，相较于传统光催化剂，NADH 和 NADPH 的再生效率分别提高了 1.3 倍和 2.6 倍。

光催化剂的性能优化主要依赖于对其能带结构的调控。通过元素掺杂，可以有效改变光催化剂的能带结构，从而扩展其光吸收范围，并提高光生载流子的分离效率。例如，本研究中采用的铁（Fe）掺杂策略，不仅优化了光催化剂的光吸收性能，还增强了其对光生电子的捕获能力，从而提升了光催化反应的整体效率。值得注意的是，铁掺杂对于 NADH 和 NADPH 的再生性能具有不同的最佳水平，其中 10-FeGCN 在 NADH 的再生中表现出最佳性能，而 5-FeGCN 则在 NADPH 的再生中表现更优。这种差异可能源于 NADH 和 NADPH 在空间结构和电荷分布上的不同，从而影响了光催化剂对其的响应效率。

为了验证漂浮式光催化剂在 NAD(P)H 再生中的可行性，本研究系统地考察了其在不同条件下的性能表现。实验结果表明，漂浮式光催化剂不仅能够有效减少光能传输过程中的能量损失，还能够显著提高光催化反应的效率。此外，氮气吹扫技术的引入，使得反应体系中的溶解氧得到有效去除，从而维持了有利于 NAD(P)H 再生的还原性环境。这一策略的成功应用，为实现高效、可持续的光催化 NAD(P)H 再生提供了新的思路。

在光催化剂的合成过程中，研究团队采用了热聚合的方法制备了 g-C?N?（石墨相氮化碳）材料，并进一步通过元素掺杂策略制备了 GCN@C 和 FeGCN 等新型光催化剂。这些材料的合成过程均在氮气氛围下进行，以防止氧化反应的发生。通过热聚合技术，研究团队成功获得了具有优异光催化性能的 g-C?N? 材料，并通过元素掺杂进一步优化了其结构和性能。元素掺杂不仅扩展了光催化剂的光吸收范围，还提高了其对光生电子的捕获能力，从而提升了光催化反应的整体效率。

在光催化剂的表征和性能测试中，研究团队采用了一系列先进的分析手段，包括 X 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）以及光致发光光谱（PL）等，以全面评估光催化剂的结构、形貌以及光催化性能。这些分析手段的综合应用，使得研究团队能够准确地判断光催化剂的性能变化，并进一步优化其结构和组成。实验结果表明，经过铁和碳共掺杂的 FeGCN 光催化剂在光催化性能上表现尤为突出，其不仅具有更宽的光吸收范围，还表现出更高的光生载流子分离效率，从而显著提升了 NAD(P)H 的再生效率。

除了对光催化剂本身的优化，研究团队还对光催化反应环境进行了深入探讨。在传统的光催化反应体系中，水的存在不仅会吸收部分光能，还可能导致催化剂的聚集，从而降低反应效率。为了解决这一问题，漂浮式光催化剂被引入到反应体系中，使得反应界面能够更有效地利用光能。此外，氮气吹扫技术的引入，使得反应体系中的溶解氧得以去除，从而减少了活性氧物种的生成，进一步提高了 NAD(P)H 的再生效率。这一策略的成功实施，不仅验证了漂浮式光催化剂在 NAD(P)H 再生中的可行性，也为其他类似光催化反应体系提供了借鉴。

研究团队还探讨了不同掺杂水平对光催化剂性能的影响。实验结果显示，铁掺杂水平的调整对 NADH 和 NADPH 的再生效率具有显著影响。在 NADH 的再生过程中，10-FeGCN 的性能最佳，而在 NADPH 的再生中，5-FeGCN 的表现更为优异。这种差异可能与 NADH 和 NADPH 在分子结构和电荷分布上的不同有关。例如，NADH 和 NADPH 在氧化还原反应中所扮演的角色不同，导致其对光催化剂的响应也存在差异。因此，针对不同的辅酶，研究团队对光催化剂的掺杂水平进行了优化，以实现最佳的再生效果。

在实际应用中，NAD(P)H 的再生不仅需要高效的光催化剂，还需要一个稳定的反应环境。研究团队通过引入漂浮式光催化剂和氮气吹扫技术，构建了一个具有高光能利用率和低副反应发生率的反应体系。这种体系能够有效维持还原性环境，从而促进 NAD(P)H 的再生过程。此外，漂浮式光催化剂的使用，使得反应体系能够更好地适应不同的反应条件，提高了其在实际应用中的灵活性和适应性。

本研究的创新之处在于首次将漂浮式光催化剂应用于 NAD(P)H 的再生领域。通过优化光催化剂的能带结构和反应环境，研究团队成功实现了 NAD(P)H 的高效再生。这一成果不仅为光催化技术在生物催化领域的应用提供了新的思路，也为实现可持续的 NAD(P)H 再生策略奠定了基础。此外，研究团队还通过系统的实验设计和数据分析，揭示了漂浮式光催化剂在 NAD(P)H 再生中的关键作用，并提出了可行的优化策略。

总的来说，本研究通过优化光催化剂的能带结构和反应环境，成功提升了 NAD(P)H 的再生效率。漂浮式光催化剂的引入，有效克服了传统光催化体系中的能量损失问题，提高了光能的利用率。同时，氮气吹扫技术的使用，进一步优化了反应环境，减少了副反应的发生，提高了 NAD(P)H 的再生效果。这些创新策略的提出，不仅为 NAD(P)H 的高效再生提供了新的方法，也为光催化技术在生物催化领域的进一步发展提供了重要的理论支持和实践指导。未来，随着对光催化剂性能的进一步研究和优化，漂浮式光催化剂有望在更广泛的领域中得到应用，推动绿色化学和可持续生物催化技术的发展。