采用嵌入式种子策略制备裤状立方层状MOF-A520/SF@PAN膜，用于油水分离和重金属吸附

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Fabrication of pant-shaped cube layered MOF-A520/SF@PAN membrane via embedded seed strategy for oil-water separation and heavy metal adsorption

本研究开发UV/CuS/H2O2 Fenton-like体系，优化条件为UV=14 W，CuS=0.06 g/L，H2O2=50 mM，pH=3.0，反应60 min。对MBR出水中UV254、色度、TOC去除率分别为62.49%、89.81%、38.48%，其协同机制涉及紫外促进的均相/非均相Fenton反应，主导活性物种为O2?·。CuS经六次循环后仍保持>96%降解率且金属泄漏量低，证实体系兼具高效性与可重复使用性，为垃圾渗滤液处理提供新方法。

　　本研究旨在探讨一种新型的光催化体系，用于有效去除膜生物反应器（MBR）处理后产生的渗滤液中的难降解有机物。随着城市化进程的加快，固体废物的处理成为环境治理的重要课题，其中垃圾填埋场的渗滤液因其复杂的有机成分和潜在的环境危害而备受关注。传统处理方法通常包括预处理、生物处理和高级处理等步骤，尽管生物处理能够显著降低有机物的生物可降解性及氨氮浓度，但MBR处理后的渗滤液仍含有大量难以生物降解的有机物，这些物质不仅具有毒性，还可能对生态系统造成破坏，因此如何高效去除这些有机物成为当前研究的热点。

在众多去除技术中，芬顿（Fenton）反应因其高效的氧化能力而被广泛应用。然而，传统的芬顿技术存在诸多限制，例如对Fe2?的高依赖性、对pH值的敏感性以及生成大量铁污泥的问题。这些缺点限制了其在实际应用中的推广。为了解决这些问题，研究人员尝试引入其他金属催化剂，如铜（Cu），以替代铁。铜基芬顿类反应体系虽然能够有效降解有机物，但在实际应用中仍面临铜离子循环缓慢和氧化剂利用效率低等挑战。因此，构建一种能够有效解决这些问题的新体系显得尤为重要。

基于此，本研究提出了一种结合紫外光（UV）照射和CuS催化剂的芬顿类反应体系，即UV/CuS/H?O?系统。该系统通过紫外光的辅助作用，增强CuS对过氧化氢（H?O?）的催化活性，从而提高有机物的降解效率。在优化条件下（UV功率为14 W，CuS浓度为0.06 g/L，H?O?浓度为50 mM，pH为3.0，反应时间为60分钟），该系统对UV???、色度（CN）和总有机碳（TOC）的去除效率分别达到62.49%、89.81%和38.48%。这些结果表明，UV/CuS/H?O?系统在处理MBR渗滤液方面具有显著优势。

研究发现，该系统对有机物的去除主要归因于对芳香结构的破坏以及分子量、凝聚度和腐殖化程度的降低。这些变化不仅有助于有机物的分解，还能够促进其进一步矿化。通过活性氧物种的表征，研究确认了系统中存在羟基自由基（·OH）、单线态氧（1O?）和超氧自由基阴离子（O??·）等活性物种。其中，O??·被认为是主导该降解过程的主要活性物种，其高反应活性使得有机物能够被快速氧化和分解。

为了深入理解该系统的反应机制，研究团队采用了多种分析手段，包括材料形貌分析、铜化合物的分布研究以及氧化态的变化分析。结果表明，UV照射能够显著促进CuS对H?O?的催化作用，从而增强系统的氧化能力。这种协同效应主要体现在两个方面：一是UV照射能够激活H?O?，生成更多的活性氧物种；二是CuS作为催化剂，能够促进氧化反应的进行，并通过吸附作用进一步提高有机物的去除效率。因此，UV/CuS/H?O?系统可以被看作是一种结合了均相和非均相芬顿反应的复合体系，其协同效应显著提升了处理效果。

此外，研究还评估了该系统的循环稳定性。实验结果表明，在六次循环后，苯甲酸（BA）的去除率仍保持在96%以上，且铜离子的析出量非常有限。这说明CuS在该系统中具有良好的稳定性和可重复使用性，为实际应用提供了可靠的基础。这一特性不仅降低了处理成本，还减少了对环境的二次污染，提高了系统的环境兼容性。

在实验过程中，研究团队还对系统的关键影响因素进行了系统分析，包括H?O?的投加量、CuS的浓度以及初始pH值等。这些因素对系统的降解效率具有显著影响，因此需要在实际应用中进行合理调控。例如，H?O?的浓度在50 mM时表现出最佳的去除效果，而CuS的浓度则需控制在0.06 g/L以内，以避免过量催化剂带来的负面影响。同时，pH值对系统的活性具有重要影响，最佳pH范围为3.0，这表明该系统在酸性条件下表现更优。

值得注意的是，虽然UV/CuS/H?O?系统在去除有机物方面表现出色，但其在实际应用中仍需进一步优化和验证。例如，系统对不同结构的有机物的去除效果可能存在差异，需要通过更广泛的实验来评估其适用范围。此外，系统的长期运行稳定性、对实际渗滤液中复杂成分的处理能力以及对其他污染物的去除效果也是未来研究的重要方向。

综上所述，本研究构建的UV/CuS/H?O?系统在处理MBR渗滤液中的难降解有机物方面展现出优异的性能。其高效的氧化能力、良好的循环稳定性以及较低的金属离子析出量，为实际应用提供了坚实的理论和技术支持。未来的研究可以进一步探索该系统的优化条件，评估其在不同环境条件下的适用性，并将其应用于更大规模的渗滤液处理工程中，以实现更高效的有机物去除效果。