铝替代钇铁石榴石薄膜的垂直各向异性在硅上溅射生长

《Advanced Electronic Materials》：Aluminum-Substituted Yttrium Iron Garnet Films With Perpendicular Anisotropy Grown on Silicon by Sputtering

　　

稀土铁石榴石(REIGs)是自旋电子学中的关键材料，因其低磁阻尼和可调磁各向异性。虽然具有垂直磁各向异性(PMA)的超薄REIG薄膜已成功生长在单晶石榴石衬底上，但它们与硅的集成对于可扩展的自旋电子技术仍然是一个关键挑战。本研究报告了在非晶Si/SiO₂衬底上使用超薄SiO₂缓冲层溅射生长的薄钇铁石榴石(YIG)薄膜的全面表征。研究人员发现Al扩散到名义上的YIG结构中，主要替代Fe，降低饱和磁化强度，并最终导致PMA。对Al:YIG/Pt双层结构的电学和光学表征揭示了显著的自旋霍尔磁电阻(SMR)和高效的自旋轨道转矩(SOT)开关，包括模拟模拟行为的多态开关行为。这些发现证明了将典型YIG与硅平台集成的可行性，并突出了其在神经形态计算和可重构逻辑应用中用于节能、多态自旋电子器件的潜力。

**研究背景与问题**
磁性绝缘体（如稀土铁石榴石REIGs）因低磁阻尼和可调磁各向异性，在自旋电子学中具有重要潜力。超薄REIG薄膜已在单晶石榴石衬底（如Gd₃Ga₅O₁₂，GGG）上实现外延生长，并获得垂直磁各向异性（PMA），进而推动了自旋轨道转矩（SOT）开关、畴壁和斯格明子运动等研究。然而，为满足微电子集成需求，需在硅基衬底上生长具有PMA的REIG薄膜，同时保持其磁性和自旋电子特性。目前，Dy₃Fe₅O₁₂（DyIG）和Eu₃Fe₅O₁₂（EuIG）薄膜已在硅或石英上通过脉冲激光沉积实现PMA，但钇铁石榴石（Y₃Fe₅O₁₂，YIG）作为最具科学和技术意义的材料，其在硅上生长并兼具PMA及全面自旋电子表征的研究仍属空白。
**研究内容与结论**
本工作通过磁控溅射在非晶Si/SiO₂衬底上生长了Al替代超薄YIG薄膜（Al:YIG），并使用超薄SiO₂缓冲层。研究表明，Al扩散进入YIG晶格，主要替代四面体位（d位）的Fe³⁺离子，降低饱和磁化强度（M_s），并借助热膨胀系数失配引起的磁弹各向异性实现PMA。基于Al:YIG/Pt双层结构的电学和光学表征，观察到显著的自旋霍尔磁电阻（SMR）和高效的SOT开关，包括多态开关行为（N_B≈2.7 bits），其性能与单晶REIG/Pt体系相当。这些结果证实了将YIG集成到硅平台的可行性，为节能、多态自旋电子器件（如神经形态计算和可重构逻辑）提供了新方案。该论文发表在《Advanced Electronic Materials》。

**关键技术方法**
1. **样品生长**：采用磁控溅射法在热氧化硅（Si/SiO₂）衬底上室温沉积YIG和SiO₂/YIG薄膜，随后在850°C大气中退火2小时以促进结晶。
2. **结构与成分表征**：利用掠入射X射线衍射（GI-XRD）分析晶体结构；使用高分辨扫描透射电子显微镜（STEM）结合电子能量损失谱（EELS）探测原子分布和元素扩散。
3. **磁性能测量**：通过超导量子干涉仪（SQUID）磁强计在室温和10 K下获取磁滞回线，提取饱和磁化强度（M_s）和各向异性能常数（K_eff、K_u）。
4. **自旋电子特性测试**：在4 nm厚Pt构成的霍尔条器件上进行SMR和SOT开关测量；利用磁光克尔效应（MOKE）显微镜进行光学检测，实现电学与光学联合表征。

**研究结果**
**2.1 结构和磁性质**
通过GI-XRD确认Al:YIG为多晶结构（无择优取向），纯YIG薄膜中检测到附带YFeO₃（YFO）相。SQUID磁强计显示，YIG薄膜具有面内磁各向异性（M_s = 172 mT），而Al:YIG（15 nm）呈现PMA（M_s = 62 mT），说明SiO₂缓冲层和Al扩散共同改变磁各向异性。计算磁弹各向异性表明，热应变引起的PMA常数K_u在YIG中为8.0 kJ/m³，插层SiO₂后K_eff变为1.5 kJ/m³，进一步证实Al扩散降低了M_s并改变应变分布。此外，不同厚度（5–30 nm）Al:YIG薄膜的M_s随厚度增加而上升，而PMA强度在15 nm时达到峰值。GI-XRD峰位移与晶格常数a的减小一致，表明Al替代Fe导致晶格收缩。EELS深度分析显示Al从底部向表面递减，Fe则相反，证实Al扩散并替代Fe。MOKE成像结合原子力显微镜（AFM）观察到辐射状沟槽图案，对应晶粒中心作为成核位点，畴壁运动受限于晶界和厚度起伏。

**2.2 自旋电子性质**
在Al:YIG(15)/Pt(4)霍尔条器件中，SMR测量显示OOP磁滞回线（矫顽力约10 mT），SMR幅值ΔR_xy = 1.4 mΩ（电阻率Δρ_xy = 40 nΩ·cm），与单晶TbIG/Pt相当。IP SMR回线呈U型，饱和场约200 mT，ΔR_xy^IP/ΔR_xy^OOP = 17.2，表明Pt/YIG界面有效传递自旋电流。SOT开关实验通过施加IP偏置场（H_IP = ±11 mT），结合MOKE检测，实现全电学磁化翻转，阈值电流密度j_c = 3.58 A/cm²。开关过程缓慢且渐进，需30%–40%额外电流达到饱和，归因于多晶结构引入的钉扎位点。多态开关表征中，通过固定IP偏置场并施加递增电流脉冲（每脉冲后复位），测量ROI内MOKE信号变化，量化得到有效位数N_B ≈ 2.7 bits，展示出超过传统二值器件的多级存储潜力。

**结论与讨论**
论文总结部分指出，本工作通过磁控溅射在非晶Si/SiO₂衬底上生长了具有PMA的超薄Al替代YIG薄膜，SiO₂缓冲层通过界面应变和成分修饰调节磁性能，使多晶YIG实现稳固的PMA。薄膜展现出高效SOT开关和多态磁化控制，满足自旋电子器件对能效和功能多样性的需求。多级开关行为进一步使该材料适用于神经形态计算和可重构逻辑。尽管高温退火与标准CMOS工艺不兼容，但该研究弥合了高性能磁绝缘体与硅基平台之间的鸿沟，为下一代自旋电子器件提供集成潜力。研究结论翻译为：本研究建立了一条可扩展的途径，通过磁控溅射在非晶Si/SiO₂衬底上生长具有垂直磁各向异性（PMA）的超薄Al替代YIG薄膜。引入SiO₂缓冲层通过界面应变和成分修饰在调控磁性方面发挥关键作用，使多晶YIG实现稳健的PMA。除结构和磁性表征外，这些薄膜展现了高效的SOT开关和多态磁化控制，突显了它们在同时要求能效和功能多样性的自旋电子应用中的适用性。所展示的多级开关行为进一步使这些材料成为神经形态计算和可重构逻辑的有前景候选材料。虽然高温退火仍与标准CMOS工艺不兼容，但本研究代表了向弥合高性能磁绝缘体与硅基平台差距的重要一步，为具有增强集成潜力和计算能力的下一代自旋电子器件铺平了道路。