《Microchemical Journal》：A Co-paradigm feature selection fusion strategy for enhancing near-infrared spectroscopic detection of multiple mycotoxins in wheat
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Congli Mei|Zijie Feng|Jingwen Zhu|Hui Jiang•提出了一种基于近红外光谱的多霉菌毒素定量分析的协同范式融合策略，用于检测小麦中的多种霉菌毒素。•通过结合CARS和VCPA方法筛选出的特征，避免了单一方法存在的信息丢失和不稳定性问题。•基于融
Congli Mei|Zijie Feng|Jingwen Zhu|Hui Jiang
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提出了一种基于近红外光谱的多霉菌毒素定量分析的协同范式融合策略，用于检测小麦中的多种霉菌毒素。
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通过结合CARS和VCPA方法筛选出的特征，避免了单一方法存在的信息丢失和不稳定性问题。
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基于融合特征子集的非线性SVM和CNN模型能够准确捕捉复杂的光谱与浓度之间的关系。
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将协同范式融合与SVM及CNN相结合，实现了高精度的多霉菌毒素检测。
引言
小麦是全球重要的粮食作物，其产量与质量直接影响食品供应体系的稳定。小麦的产量和质量与各国的粮食安全、农业经济发展以及公共卫生安全密切相关[33]。然而，在小麦的储存和运输过程中，由于温度、湿度、通风条件及运输时间等因素的影响，小麦容易吸收水分，为霉菌的生长繁殖提供适宜环境[19]。霉菌代谢会产生多种高毒性的霉菌毒素，其中黄曲霉毒素B1（AFB1）、脱氧雪腐镰刀菌烯醇（DON）、T-2毒素和玉米赤霉烯酮（ZEN）是小麦中最为常见且危害最大的四种霉菌毒素[25]、[36]。其中，AFB1被世界卫生组织列为1类致癌物，对人类肝脏具有强毒性[30]；DON和T-2毒素主要损害人类的消化系统和免疫系统，长期摄入可能导致慢性中毒[17]、[34]；而玉米赤霉烯酮则具有类似雌激素的作用，会扰乱内分泌平衡，对生殖系统造成不可逆的损害[13]。因此，有必要加强對小麦中霉菌毒素污染的监测与控制。
目前，霉菌毒素的分析主要依赖酶联免疫吸附试验（ELISA）、液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）和高性能液相色谱法（HPLC）[37]。尽管这些方法在灵敏度和定量准确性方面具有显著优势，但在常规检测和实际应用场景中仍存在一些局限性。色谱分析法通常需要经过采样、研磨和纯化等多道预处理步骤，导致操作流程复杂、分析周期长，且高度依赖有机溶剂和熟练的操作人员，这限制了其在快速现场筛查中的应用。从绿色分析化学的角度来看，现代分析方法的评价标准不再仅限于准确性和灵敏度，还必须考虑试剂和溶剂的消耗量、废物产生量以及能源使用情况等因素[18]。近年来，多项综述文章和方法学研究表明，针对食品污染物和微量有害物质的分析方法正逐渐从“性能优先”转向“性能与可持续性并重”，在确保结果可靠的同时，尽量减少预处理强度和有毒试剂的使用[11]、[27]。对于天然受霉菌污染的小麦中多种霉菌毒素共存的问题，传统的单目标ELISA试剂盒在多组分同时筛查方面存在固有局限；而多毒素色谱分析法虽然可以实现同时定量，但其复杂的预处理要求以及较高的仪器成本也限制了其绿色性和广泛应用性。因此，开发一种兼具快速性、无损检测能力和多组分筛查功能的替代方法，具有重要的方法学意义和实用价值。
近年来，近红外光谱技术因其操作简单、分析快速且无需破坏样品等优点，被广泛用于检测粮食的质量和污染物。作为一种传统分析方法的实用替代方案[1]、[15]、[38]，近红外光谱是一种基于振动光谱的间接分析工具，可用于检测780–2526纳米光谱区域内的常见有机化合物。其核心响应信号来源于含氢官能团基本振动的泛频和组合带吸收[1]。由于大多数有机物质在近红外区域都存在明显的特征吸收峰，这为定量检测小麦中的霉菌毒素提供了理论基础[1]、[15]。目前，近红外光谱已广泛应用于霉菌毒素的定量检测[32]、[38]。与传统实验室分析流程相比，近红外光谱在绿色分析化学层面更具优势：在模型建立后的常规筛查阶段，可直接对样品进行光谱采集，无需重复复杂的化学预处理，从而大大减少了有机溶剂的使用量，降低了化学废物的产生，并缩短了分析时间。这完全符合绿色分析化学和绿色样品制备所倡导的“简化预处理、减少试剂消耗、降低环境负担”的原则。
目前，在基于近红外光谱的霉菌毒素分析中，特征选择策略越来越受到重视。在本研究中，系统比较了几种典型的特征选择方法，并对其有效性和方法学局限性进行了深入分析[39]。然而，每种方法都受自身筛选机制的限制，因此单一方法的特征选择往往无法实现完整的特征表示，也无法充分消除冗余信息，难以满足对小麦中多种霉菌毒素进行高精度检测的需求[39]。此外，传统的近红外光谱检测依赖于线性偏最小二乘回归分析，这种方法无法充分利用有信息量的光谱特征与霉菌毒素含量之间的内在关系，这也是制约检测精度进一步提高的关键瓶颈[24]。
为解决上述问题，本研究突破了传统的单一特征选择框架，创新性地提出了一种融合特征选择策略。该策略整合了两种特征选择算法的筛选逻辑和优势，包含两个核心模块：一是结合两种算法筛选出的特征，二是针对所得特征集构建非线性模型。通过保留与霉菌毒素密切相关的极为敏感的关键光谱特征，同时最大限度地消除冗余变量和噪声干扰，该策略有效避免了单一算法存在的选择缺陷，从而形成了信息更全面、代表性更强且冗余度更低的核心特征集。此外，通过突破传统线性模型的限制，将选定的特征与非线性建模算法相结合，该策略能够充分挖掘特征的价值。本研究的整体工作流程如图1所示。尽管天然受霉菌污染的小麦中存在多种霉菌毒素，但本研究仅在单目标毒素控制的条件下进行了方法验证，评估了近红外光谱结合协同范式特征选择融合策略在单毒素定量检测中的可行性。多毒素共存条件下的交叉干扰、竞争效应等其他复杂问题，还需通过混合添加样本和天然污染样本进一步研究。
本研究旨在通过近红外光谱定量检测小麦中的主要霉菌毒素，为此开发了一种协同范式特征选择融合策略。具体而言，准备了不同AFB1、DON、T-2毒素和玉米赤霉烯酮污染水平的小麦粉样本，并获取了它们的近红外光谱。随后评估了全光谱建模和单一特征选择建模的预测性能，比较了竞争自适应加权采样法和变量组合群体分析法在不同霉菌毒素检测中的特征选择效果。接着，从CARS和VCPA筛选出的特征中构建了融合特征子集，进而基于该子集建立了偏最小二乘回归模型、支持向量机模型和卷积神经网络模型。实验结果证明了所提出的策略可用于快速、无损地定量检测小麦中的主要霉菌毒素，且该策略对不同类型的霉菌毒素都具有较好的适用性，为实际应用提供了方法学支持，也为工业化应用奠定了基础。
章节要点
实验材料与样品制备
本研究使用的基质是从中粮集团在线购买的80目全麦面粉，原料产自中国河北省。经检测，该面粉的含水量不超过12%。为确保没有背景毒素干扰，该批次面粉还经过了专业第三方机构的检测，确认不存在霉菌毒素污染及其他污染物。在整个研究过程中，小麦面粉均采用真空包装，并储存在10℃的环境中。
原始样品的光谱特性
图S1展示了被四种霉菌毒素污染的小麦样品的原始近红外光谱。总体来看，这些光谱的形态具有高度相似性[3]、[20]、[26]。从分子结构角度分析，AFB1中C-H键的数量较多，这使得与C-H振动泛频相关的吸收成为近红外区域最明显的特征[3]、[10]、[26]。具体而言，在1650–1700纳米范围内，甲基C-H的反射率有所上升，但并未出现明显的吸收峰。
结论
本研究创新性地构建了一种协同范式特征选择融合策略，旨在提升近红外光谱对小麦中多种常见霉菌毒素的定量检测能力，同时提高检测模型在不同毒素条件下的适用性和稳定性。该策略通过整合CARS和VCPA方法的互补筛选信息，解决了单一特征选择方法存在的信息缺失和检测结果波动问题。
CRediT作者贡献说明
Congli Mei：软件使用、数据整理。Zijie Feng：论文撰写——审阅与编辑、论文撰写——初稿编写。Jingwen Zhu：方法设计。Hui Jiang：研究构思。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。
致谢
作者衷心感谢江苏省研究生科研实践创新计划（项目编号：KYCX25_4231）以及中国国家关键研发计划（项目编号：2017YFC1600603）提供的资金支持。
