《Journal of Hazardous Materials Advances》:Determinants and Potential Sources of Micro- and Nanoplastics in Settled Household Dust: A Repeated Sampling Study
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摘要
人类通过吸入途径暴露于微塑料与纳米塑料(MNPs)的情况仍未得到充分表征,包括经吸入暴露的决定因素。研究人员调查了育龄期女性家中室内MNP沉降的发生情况、组成、时间重复性及决定因素。方法:研究人员在荷兰开展了一项纳入105名女性的观察性研究。在基线和
摘要
人类通过吸入途径暴露于微塑料与纳米塑料(MNPs)的情况仍未得到充分表征,包括经吸入暴露的决定因素。研究人员调查了育龄期女性家中室内MNP沉降的发生情况、组成、时间重复性及决定因素。方法:研究人员在荷兰开展了一项纳入105名女性的观察性研究。在基线和3个月后,使用玻璃培养皿(约1.2米高度)被动采集室内灰尘样本。采用热裂解-气相色谱-质谱联用(Py-GC/MS)技术,以质量为基础的聚合物簇形式对MNPs进行识别和定量,靶向分析9种聚合物簇。通过问卷调查收集社会人口学、行为及家庭因素,并将环境数据与家庭住址进行关联。采用多变量混合效应线性回归模型检验MNP沉降的决定因素。结果:所有被动沉降的室内家庭灰尘样本中均检出MNPs,并以包含基础聚合物和共聚物的簇形式按比例报告。其中,聚对苯二甲酸乙二醇酯(C-PET)、聚苯乙烯(C-PS)和聚丙烯(C-PP)检出率最高。所有聚合物的总几何平均沉降速率为35.06 μg/m2/天(几何标准差=2.69)。总体而言,多人口家庭的MNP沉降量高于单人口家庭,秋/冬季高于夏季,而人均居住空间越大则沉降量越低。特定聚合物还观察到其他关联。总MNP沉降在3个月内表现出中等重复性(组内相关系数ICC=0.44),回归模型中决定因素可解释高达46%的方差。讨论:本研究首次对室内MNP沉降进行了基于质量的综合评估。若干家庭决定因素解释了部分变异性,但导致这些关联的具体排放源和机制在很大程度上仍未被表征。这些发现为未来研究完善室内MNPs的暴露评估和来源识别奠定了基础。
室内微塑料与纳米塑料(MNPs)沉降的决定因素与潜在来源:研究解读
一、研究背景与意义
全球塑料使用量正在快速增长,预计2019年至2060年间将从4.6亿吨增至13.21亿吨。微塑料(MPs;≤1 mm)和纳米塑料(NPs;<1 μm)既可由人为有意生产,也可由大型塑料材料随时间降解形成。尽管塑料在环境中的存在日益普遍,人类对微塑料与纳米塑料(MNPs)的暴露情况仍知之甚少,尤其是经吸入途径的暴露。由于成年人约90%的时间在室内度过,室内环境中的MNP暴露对个人总暴露量具有特别重要的意义。然而,现有研究在采样方法和分析技术上存在较大差异,导致室内空气中MNP的估算结果异质性高且单位不可比。此前仅有两项家庭研究评估了室内MNP水平与家庭特征的关系,且样本量有限、采用光学光谱法、考察的决定因素较少。因此,室内MNP沉降的具体驱动因素尚未得到充分认识。该研究旨在通过重复采样和基于质量的分析方法,系统评估荷兰育龄期女性家庭中室内MNP沉降的发生情况、组成、时间重复性及其决定因素,为完善暴露评估和来源识别奠定基础。该论文发表于《Journal of Hazardous Materials Advances》。
二、研究设计与主要技术方法
研究人员在荷兰开展了一项观察性研究,纳入105名育龄期女性(18-45岁),其中93名(88.6%)参与者在两个采样轮次中均提供了灰尘样本。被动室内灰尘样本使用玻璃培养皿(直径12 cm)在客厅约1.2米高度处采集,两次采样间隔3个月。样本前处理包括过氧化氢或芬顿试剂消解去除有机质,经玻璃纤维滤膜过滤后,采用反应热裂解-气相色谱-质谱联用(Py-GC/MS)技术对9种聚合物簇(C-聚乙烯(C-PE)、C-聚丙烯(C-PP)、C-聚对苯二甲酸乙二醇酯(C-PET)、C-聚苯乙烯(C-PS)、C-聚碳酸酯(C-PC)、C-聚甲基丙烯酸甲酯(C-PMMA)、C-聚酰胺6(C-PA6)、C-聚氯乙烯(C-PVC)和C-亚甲基二苯基二异氰酸酯聚氨酯(C-MDI-PUR))进行定性和定量分析。同时通过问卷收集社会人口学、家庭特征、生活方式和行为等信息,并将环境数据(如城市化程度、道路交通强度、二氧化氮(NO?)、超细颗粒物(UFP)、PM??等)与参与者住址进行关联。采用多变量混合效应线性回归模型分析MNP沉降的决定因素。
三、研究结果
3.1 MNP检出频率与沉降速率
九种目标聚合物中有七种被检出并定量,每个样本至少含有一种聚合物,75%的样本至少含有七种聚合物中的五种。检出率最高的聚合物为C-PET(99.5%)、C-PS(98.5%)和C-PP(82.8%),C-PMMA、C-PC和C-PE的检出率介于57.6%-66.2%之间,C-PA6检出率最低(30.3%)。C-MDI-PUR未在任何样本中检出,C-PVC因棉纤维严重干扰而未予报告。各聚合物的几何平均沉降速率范围为C-PC的0.05 μg/m2/天(GSD=3.79)至C-PET的27.69 μg/m2/天(GSD=2.77),总MNP沉降速率为35.06 μg/m2/天(GSD=2.69)。C-PET占总聚合物沉降量的79.7%,C-PP和C-PE各占6.2%。
3.2 重复性与相关性
同一轮次内,各聚合物间的Pearson相关系数介于-0.19至0.64之间,个体聚合物与总MNP间的相关系数介于0.17至0.97之间。间隔三个月采集的重复样本的时间重复性为差至中等,各聚合物的组内相关系数(ICC)介于0.15至0.44之间;而同一轮次内采集的重复样本表现出中等至优秀的测量一致性(ICC=0.58-0.85)。
3.3 社会人口学决定因素
年龄增长与C-PET沉降量降低42%相关,总MNPs呈现相似趋势。与单人口家庭相比,多人口家庭与更高的C-PP(GMR=3.46,95%CI:1.64-7.3)、C-PET(GMR=1.88,95%CI:1.12-3.15)和总MNPs(GMR=1.75,95%CI:1.11-2.77)沉降量相关。人均居住空间每增加10 m2,C-PP、C-PET和总MNPs的沉降量分别降低16%、11%和10%。
3.4 家庭特征决定因素
客厅有窗帘与C-PP沉降量增加2.54倍相关(95%CI:1.43-4.50),每周吸尘超过一次与C-PC沉降量增加2.78倍相关(95%CI:1.25-6.20)。使用烘干机与C-PP沉降量降低存在趋势性关联(GMR=0.62,95%CI:0.37-1.04)。地板类型、地毯、宠物、房屋建造年份和床上用品材料均未观察到显著关联。
3.5 采样特征与季节因素
采样高度与C-PP沉降量呈负相关(GMR=0.18,95%CI:0.08-0.41),C-PC、C-PET和总MNPs呈现相似趋势。与夏季相比,秋季C-PMMA(GMR=1.83,95%CI:1.10-3.03)和C-PS(GMR=1.58,95%CI:1.05-2.38)沉降量较高,冬季C-PP(GMR=2.53,95%CI:1.39-4.59)、C-PMMA和C-PS沉降量较高。总体而言,夏季沉降量最低,冬季最高。
3.6 环境特征决定因素
城市化程度与C-PMMA沉降量增加3.03倍相关(95%CI:1.21-7.60),UFP与C-PS沉降量之间存在趋势性关联(GMR=1.47,95%CI:0.96-2.27)。未观察到任何聚合物与PM??、道路类型、交通强度或轮胎与刹车磨损浓度之间的显著关联。
3.7 模型解释方差
多变量模型中,固定效应单独解释的方差为11%-30%(边际R2=0.11-0.30),纳入参与者水平随机效应后解释方差为23%-45%(条件R2=0.23-0.45),表明家庭间差异对MNP沉降具有重要影响。
四、讨论与结论
研究人员讨论指出,该研究是首个结合被动室内灰尘采集与Py-GC/MS分析的研究。室内观测到的聚合物谱通常与室外空气相似,以C-PET、C-PE和C-PP为主,但C-PS在室内的检出率(98%)显著高于先前研究报告的水平。聚合物间相关性低至中等,表明MNPs来源于多种途径。总MNPs的中等时间重复性(ICC=0.44)和优秀的重复样本一致性(ICC=0.85)表明测量方法具有足够的稳定性。研究人员认为,室内而非室外来源主导家庭MNP沉降,但室外渗透的贡献不能被完全排除。模型解释方差的比例与先前农药和PFAS室内灰尘研究相当,但仍有相当比例的变异未得到解释,可能源于未测量的通风、气流、纺织品脱落、居住者活动和洗衣方式等因素。
研究结论部分指出:该研究提供了基于质量方法测量的家庭灰尘MNP沉降的综合数据集。C-PET是优势聚合物,占总MNP沉降量的近80%。该研究是室内MNP沉降决定因素的详细评估之一。尽管识别出若干显著决定因素,但模型仅解释了高达46%的方差,表明许多室内MNP来源仍未被测量。研究人员识别了跨多种聚合物一致且与其他污染物相符的决定因素,以及新的来源。研究结果共同凸显了室内MNP动态的复杂性以及直接环境测量的价值。未来研究应纳入对通风、纺织品脱落、居住者活动和材料组成的详细评估,以推进吸入暴露表征并确定减少室内MNP水平的可行策略。