• 由电场驱动的、基于曲率导向的选择性C-C键断裂

  通过控制分子应变来调节化学反应性，为在单分子层面实现精确的键操控提供了一种有效的策略。在本研究中，我们发现非平面π-共轭体系中的空间差异性曲率能够在无需催化剂或苛刻条件的情况下，精确控制碳-碳（C–C）键的断裂位置。利用一种具有内在曲率梯度的泪滴形碳纳米环（meta-cycloparaphenylene, mCPP），我们通过扫描隧道显微镜断裂结（STM-BJ）技术施加轻微的电场（约1伏特），实现了对最易发生应变位置的C–C键的高选择性断裂。该过程的产率约为75%，生成的线性寡苯链具有明确的金-碳（Au–C）σ键接触。值得注意的是，这种弯曲的分子结构在键断裂后形成了特定的传输路径，该路径本身表

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 通过原位椭圆偏振法利用电池电极的电致变色特性来追踪锂在电极中的嵌入过程

  在锂离子电池的研究中，深入了解电极材料中的电荷存储机制是推动下一代高性能材料发展的关键。随着对快速充电和高功率密度电池需求的增加，研究人员必须更精确地解析电荷存储过程的多种贡献，包括插层、合金化、赝电容、电容、界面形成、电解液降解以及其他复杂的电化学反应。对于薄层材料和纳米结构材料，由于其表面主导的特性，这一解析过程尤为复杂。然而，常常被忽视的是，锂离子电池电极的电致变色特性与电荷存储特性之间存在内在联系。本文通过展示一种称为“原位椭偏光谱”（operando ellipsometry）的光谱技术，提供了一种新的方法来深入研究电极材料的电荷存储动力学。原位椭偏光谱技术基于对光在电极材料表面反射

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 潜在的替代磁体候选材料GdAlGe中的竞争性磁态

  “替代磁性”是一种新发现的磁序，它具有零净磁化强度，并伴随着电子能带的非相对论性自旋分裂。这种性质使得替代磁性材料同时具备反铁磁体和铁磁体的优点，因此在自旋电子学应用中具有巨大潜力。目前，将替代磁性与弱铁磁性结合在同一材料中的研究引起了广泛关注，因为这为调控材料性质提供了新的途径。然而，维度因素在这种相互作用中的作用尚未被充分探索。在本研究中，我们考察了候选替代磁性材料GdAlGe的外延薄膜中的磁性和电子传输特性，研究范围从类体材料到单层薄膜。这些薄膜表现出异常霍尔效应和负磁阻效应。与GdAlSi这种典型的替代磁性材料不同，GdAlGe在接近二维极限时表现出铁磁状态的混合特征，且这种铁磁成分的

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 在有机溶剂中可编程组装机械强度高且功能性的聚合物-孢子生物复合材料

  微生物生物复合材料具备基因可编程性和再生功能，但其机械性能的可调性一直受到生物活性和存活所需温和条件的限制。本研究报道了一种可编程的自组装方法，通过将苯甲酰氰基乙酸（BCA）功能化的聚合物与**枯草芽孢杆菌**（*Bacillus subtilis*）芽孢结合，形成具有可调粘弹性与抗拉性能的坚固复合材料。芽孢外层暴露的半胱氨酸与BCA基团发生动态硫醇-迈克尔（thia-Michael）加成反应，形成具有高杨氏模量（>100 MPa）的动态硫醇-迈克尔网络。通过系统调控BCA的反应性以及共聚单体对聚合物动态特性的影响，实现了对材料刚度、应力松弛行为、微尺度形貌和共价生物封装的精准控制。引入经过基

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 单侧股骨骨整合后双侧假肢使用者生物力学步态特征的变化：一项为期2年的案例研究

  摘要 背景 尽管鞋类可能会影响青少年的足部发育和身体形象，但鞋类适宜性、足部生物力学与身体形象之间的关系尚未得到充分研究。 目的 本研究探讨了青少年群体中鞋类适宜性、鞋类使用习惯、足部生物力学与身体形象之间的关联。青少年正处于足部结构和身体形象发展的关键时期。 研究设计 本研究采用横断面观察设计。 方法 研究对象为77名10至18岁的健康青少年。通过鞋类评估量表（FAS）评估鞋类适宜性，并通过调查了解他们的鞋类使用习

  来源：JPO: Journal of Prosthetics and Orthotics

  时间：2025-10-23

• 天然无序肽的异手性和异构自组装使得肽超螺旋具有卓越的蛋白水解稳定性

  在生命科学领域，手性（chirality）一直是研究的重点之一，尤其是在同源超分子结构的构建中。然而，在异源肽组装中，手性差异的应用相对较少，尤其是在天然无序肽（intrinsic disordered peptides, IDPs）的背景下。IDPs 是一类在生理条件下缺乏稳定三维结构的肽，它们通常来源于天然无序蛋白或人为设计以模拟细胞信号、分子识别和调控途径中的功能基序。由于其结构的灵活性，IDPs 能够与多种靶标进行高特异性但低亲和力的相互作用，因此在药物开发中展现出巨大的潜力，尤其是在靶向蛋白质-蛋白质相互作用和调节细胞内信号通路方面。例如，TAT 肽、LL-37 抗微生物肽以及 IL

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• De Novo设计、定向进化及计算研究：用于生物催化对映选择性Ge–H插入反应的血红素结合螺旋束蛋白催化剂

  从头设计的蛋白质为开发生物化学中不存在的立体选择性转化提供了一个可塑的平台。在这里，我们报道了通过Ge–H插入实现手性选择性烷基化的螺旋束蛋白催化剂的从头设计和定向进化，这种转化此前尚未通过酶催化实现。比较计算分析表明，与Si–H插入相比，Ge–H插入反应通过一个更早且更灵活的过渡态进行，这给立体控制带来了独特的挑战。以一个完全从头设计的四螺旋束支架为起点，定向进化产生了一个四重突变体，该突变体能够高效、高选择性地催化Ge–H插入，并具有广泛的底物范围。分子动力学模拟显示，定向进化引入的有益突变增强了活性位点的预组织结构，并调节了局部骨架的灵活性，从而提高了过渡态的互补性，同时通过精细调整的结

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 可用于体内和体外动态分析病毒感染巨噬细胞的活性荧光探针

  免疫细胞对清除病毒至关重要，但它们也可能被病毒感染，从而成为促进病毒复制和传播的宿主。作为主要的吞噬细胞，巨噬细胞的作用具有矛盾性。然而，由于缺乏能够实时检测被病毒感染的巨噬细胞的分析方法，巨噬细胞在病毒感染后的极化、迁移和扩散的详细机制仍不甚清楚。在这项研究中，我们开发了两种可激活的近红外荧光探针：ZIP（单锁探针）用于广泛检测寨卡病毒（ZIKV）感染的细胞，以及ZIMP（双锁探针）用于特异性识别ZIKV感染的巨噬细胞。ZIP在ZIKV NS3蛋白酶的作用下激活荧光，从而实现ZIKV感染细胞的广泛检测；而ZIMP则需要NS3蛋白酶活性以及caspase-1的存在（caspase-1在巨噬细胞

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• (+)-Punctaporonin U的简洁对映选择性全合成

  本文报道了首次对(+)-punctaporonin U的对手性选择性全合成。这是一种含有八个连续立体中心的笼状五环倍半萜类化合物。该合成过程包含三个关键步骤：a) 从2,2-二甲基环丁-1-酮制备的硅烯醇醚，通过Mukaiyama-Michael反应以罕见的cis选择性方式与4-[(叔-丁基二甲基硅基)氧]环戊-2-烯-1-酮发生加成；b) 通过多米诺式的氧-Michael加成/醛醇反应/溴化序列，同时构建了一个融合的五元环和一个1,4-桥连接的七元环；c) 通过分子内的SN2置换反应，形成了1,3-桥连接的四氢呋喃环。整个合成过程共分为六步，起始原料4-[(叔-丁基二甲基硅基)氧]环戊-2-

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 通过改性硅烷实现的高精度DNA纳米结构模板化硅化

  结构DNA纳米技术能够精确且灵活地制造出具有复杂几何形状和功能的纳米材料。作为代表性的混合材料，DNA-二氧化硅复合材料（DSCs）在纳米光子学和纳米电子学等新兴领域展现出显著的应用潜力。然而，在利用DNA纳米结构模板进行二氧化硅化过程中，实现对二氧化硅壳层厚度的精确控制仍然是一个重大挑战。本研究探讨了不同取代基类型和数量的有机烷氧硅烷（OASs）对DNA模板诱导的二氧化硅化过程的影响。我们发现OAS前体上的取代基数与最终形成的二氧化硅壳层厚度之间存在负相关关系，从而实现了纳米级厚度控制。与传统四乙基正硅酸盐（TEOS）相比，经过改良的OAS变体显著降低了二氧化硅壳层厚度，同时提高了DSCs的

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 通过多重保证催化DNA计算电路实现的可编程癌症亚型评估器

  异质性乳腺癌的分子亚型分类对于个性化治疗至关重要，但传统单靶点诊断系统的特异性较低，这限制了其应用。在此，我们开发了一种紧凑且多功能性的催化DNA计算（CDC）电路，作为一种可编程的癌症评估工具，用于高效检测双重微小RNA（miRNA），通过顺序放大的多重分子成像技术在临床样本中实现精确的乳腺癌亚型识别。利用创新且精细的探针连接和嫁接策略，该紧凑型CDC系统设计得极为简单，仅包含两个串联的探针，形成了两个独立的催化发夹组装（CHA）电路模块：pre-CDC模块和post-CDC模块。这些基于CHA的模块依次被多种miRNA激活，从而实现局部级联信号放大，用于癌症亚型的评估。通过系统的实验验证和

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 基于第一性原理研究锂离子电池中LLZO界面电化学稳定性及还原机制

  我们通过同时进行锂-LLZO界面的能级对齐和正则系综相分析，研究了四方、立方以及掺杂后的Li7La3Zr2O12（LLZO）在锂电池中的电化学稳定性。我们采用密度泛函理论（DFT）和GW多体微扰理论来更精确地计算电子能级。我们明确列举了晶格失配最小的界面结构，以平均静电势作为参考来确定每个界面的能级对齐情况，并将结果与正则热力学平均方法结合起来。进一步研究了Ta和Nb掺杂对LLZO系统的影响，以解释实验中观察到的在长时间接触或循环过程中电化学稳定性受限的现象。我们发现，与更为简便的真空滑片模型相比，通过界面直接对齐能级可以显著影响预测的稳定性边界（即电子转移的抵抗能力）。研究表明，无论是否掺杂

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 揭示氮化硼对水（H2O）和烷烃分子的意外化学反应性

  本文通过大量实验证据揭示了惰性六方氮化硼（h-BN）在温和条件下对H2O、CH4和C2H6具有意想不到的化学反应性。在常温和条件下，H2O分子会在B–N边缘位点解离并插入B–N键中。详细的光谱分析表明，这一过程会使氮原子位点质子化、硼原子位点羟基化，从而形成N–H和B–OH基团。最终，氮质子化和硼羟基化的产物NH4+和B(OH)4–离子会释放到水中。这种反应性在掺氧的B–N边缘处显著增强。理论模拟显示，H2O中的H（1s）轨道与B–N边缘的B（2p）/N（2p）轨道之间的强轨道相互作用会在吸附位点产生显著的化学应力，促进H2O的解离及其进一步插入B–N键中。此外，我们发现CH4和C2H6可以在

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 通过可改变电荷的双电荷释放转运蛋白将mRNA在体内递送至肺血管内皮

  内皮细胞（ECs）构成了肺部血管系统，在健康和疾病中发挥着重要作用。因此，内皮细胞成为治疗多种肺部血管疾病的理想靶点。我们发现了一类新型的双电荷可调节释放转运蛋白。这类单组分转运蛋白在静脉给药后能够选择性地将mRNA输送到肺部，且无需使用靶向配体。研究发现，CART聚合物重复单元中的阳离子电荷数量和空间排列方式能够控制mRNA的输送效率和组织选择性。高分辨率成像显示，这些转运蛋白能够高效地将mRNA输送到肺动脉、肺静脉和肺毛细血管中的内皮细胞。这种新型CART转运蛋白对肺部的选择性，加上其高效且可调控的合成方法，为相关研究和临床应用提供了有力支持。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 用于掌指关节挛缩的多功能串联静态矫形器

  在当前的研究中，我们探讨了骨整合（Osseointegration, OI）手术对一位具有双下肢截肢的个体的影响，特别是对其步态生物力学和功能性移动能力的长期变化。该患者左腿为膝上截肢（transfemoral amputation），右腿为膝下截肢（transtibial amputation），并伴有脑外伤，导致平衡能力受损，因此日常活动主要依赖四轮助行器。本研究通过为期两年的随访，结合运动分析系统、功能性评估工具以及患者的自我报告问卷，评估了骨锚式假肢（Bone-Anchored Prostheses, BAPs）的使用是否能改善其步态参数和整体功能表现。在使用骨锚式假肢之前，该患者的步

  来源：JPO: Journal of Prosthetics and Orthotics

  时间：2025-10-23

• 在水油界面，由酶驱动的溶液流动所推动的微区室的自组织现象

  设计能够通过消耗能量或燃料来自组织化的微隔室，以产生可对抗的短程作用力，这是实现具有智能行为的适应性细胞材料的重要一步。在这里，我们报道了一种含有尿素酶的活性微凝胶隔室（a-MC），这种尿素酶能够在水-油界面通过调节短程粒子相互作用来实现自组织，这些相互作用包括由尿素酶驱动的排斥性溶质流动和吸引性毛细力。尿素酶在a-MC内部将尿素转化为密度更高的氨和碳酸氢盐产物，从而产生向外流动，导致与水-油界面上的相邻a-MC之间的排斥作用。通过对排斥性溶质流动的调控，a-MC在高尿素酶活性条件下能够自组织成非密排的二维晶格，在低尿素酶活性和高种群密度条件下则形成一维链状结构。这些排斥性溶质流动由尿素提供能

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 镍催化的非环酰胺不对称α-烯基化反应生成三级立体中心

  羰基和烯烃在有机化学中无处不在——它们不仅存在于目标分子中，还可以作为转化为其他官能团的通用工具。虽然将羰基化合物的α位与烯基亲电试剂偶联是一种将这两种有用官能团结合起来的有效方法，但迄今为止关于这种键合方式的非对称催化变体的研究还很少。迄今为止的大部分进展都集中在环状羰基化合物上（这样可以避免控制亲核试剂的E/Z几何构型的问题），以及四元立体中心的生成（这样可以防止β,γ-不饱和羰基产物发生不必要的副反应，如外消旋或异构化为更稳定的α,β-不饱和羰基化合物）。在这里，我们证明了一种手性镍催化剂能够以良好的对映选择性和高产率将非环状的外消旋Reformatsky型试剂（α-锌化酰胺）与烯基卤化

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 大孔三维共价有机框架的拓扑导数策略

  在开发具有超大规模孔隙的三维共价有机框架（3D COFs）的过程中，结构相互渗透是一个根本性挑战。我们通过一种基于拓扑结构的设计策略来克服这一限制，该策略通过控制单体选择，将具有边缘传递性的scu网络转化为两种不同的衍生框架——mmm和jcg。这种方法导致了不同的孔隙演化行为：mmm系列COFs（JUC-693至JUC-695）由于复杂的相互渗透模式，其孔径大小波动较大（2.6纳米 → 3.9纳米 → 1.2纳米），而jcg系列框架（JUC-696至JUC-698）则表现出可控的孔径扩张，其中JUC-698的孔径达到了5.1纳米的记录值。包括使用维生素B12和肌红蛋白进行的大分子封装研究在内的

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 调节铱的配位方式以控制氧释放反应的路径

  通过调整活性位点的配位数，可以将氧演化反应（OER）的途径从传统的吸附物演化机制（AEM）转变为高活性的晶格氧机制（LOM），但目前还缺乏有效的合成方法。在本研究中，我们展示了一种相变策略，可以精确调控负载在沸石咪唑框架（ZIFs）中的铱（Ir）的配位模式。这些沸石咪唑框架经过空气煅烧后转化为两种具有不同铱配位数的Ir掺杂Co3O4（Ir1Ox–Co3O4，其中x = 4, 6）。综合研究表明，Ir1O6–Co3O4由于具有较高的铱-氧配位数，增强了铱-氧之间的共价性，激活了晶格氧的参与，并降低了遵循双金属位点晶格氧机制（DMSM-LOM）的反应的热力学障碍；而Ir1O4–Co3O4仍遵循AE

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

• 海水转化为可持续燃料：利用原子级分散的光催化剂实现阳光驱动的绿色氢气生成

  绿色氢被视为实现可持续未来的关键，它为能源、交通和工业领域的脱碳提供了一种清洁且灵活的燃料选择。虽然光催化方法能够直接从水中生成氢气，但大多数现有方法需要过量的牺牲试剂，这远非生产绿色氢气的理想方式。为了解决这一挑战，我们开发了一种原子级分散的镍基光催化剂，其产氢速率可达270 μmol/g/h（168 mmol/gNi/h）。值得注意的是，这种光催化剂在直射阳光下也表现出较高的光反应活性，产氢速率可达17 μmol/g/h（10.6 mmol/gNi/h）。令人印象深刻的是，该催化剂甚至可以直接从海水中生成绿色氢气，产氢速率高达144 μmol/g/h，显示出在实际应用中的巨大潜力。该光催化

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-10-23

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