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双功能亚氨基膦烷超碱能够实现高度对映选择性的磺酸-迈克尔加成反应，该反应作用于完全取代的环丙烯羧酸衍生物上
研究人员开发了一种无需金属的催化方法，可实现烷基硫醇对未活化的β-取代环丙烯羧酸衍生物的分子间共轭加成反应，并具有优异的对映选择性。在温和的反应条件下，该方法适用于多种硫醇亲核试剂和完全取代的环丙烯亲电试剂，且能够获得较高的对映体过量率和产率。这一成果得益于一种新型的含有叔-亮氨酸衍生物酰胺的双功能亚氨基膦烷（BIMP）催化剂。此外，通过将催化剂用量降低至5.0摩尔%，该反应甚至可以在克级规模上进行。
来源：Journal of the American Chemical Society
时间：2025-10-23
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基于机制理解的深度学习在极性反应预测中的应用
在化学合成领域，准确预测化学反应对于推动创新至关重要，其应用范围广泛，涵盖了医药、制造和农业等多个行业。然而，反应预测仍然是一个复杂的问题，传统上需要化学家耗费大量时间和资源进行解决。随着人工智能技术的发展，特别是深度学习的应用，为这一问题提供了新的解决方案。深度学习能够实现高通量的反应预测，但现有的大多数模型都是基于美国专利局数据集（USPTO）进行训练的，它们将反应视为配方或整体转化过程，即直接将反应物映射到产物，缺乏对反应机制的深入理解。为了克服这一局限，我们提出了PMechRP（Polar Mechanistic Reaction Predictor），这是一种专门针对极性基本步骤的模
来源：Journal of the American Chemical Society
时间：2025-10-23
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一种灵活的四链螺旋结构通过诱导契合机制，表现出对DNA三叉结的强烈结合偏好
DNA结构在生物过程中扮演着至关重要的角色，从基因重组和修复到病毒核酸的插入等关键功能都依赖于其特定的构型。DNA作为遗传信息的载体，不仅是细胞生命活动的基础，还因其在细胞内的动态特性成为药物设计的重要目标。传统的DNA结合药物，如交叉连接剂（如顺铂及其衍生物）和插入剂（如蒽环类药物），虽然在临床中被广泛应用，但它们通常缺乏特异性，容易对正常细胞造成不良影响。因此，寻找能够特异性识别和结合DNA非典型结构的化合物成为研究的热点。DNA连接结构（junctions）因其独特的构型和功能而受到特别关注。四链DNA连接结构（4WJ）最初于1964年被提出，作为同源重组中的主要中间体，它在修复停滞的复
来源：Journal of the American Chemical Society
时间：2025-10-23
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尿酸一水合物纳米晶体：一种适用于爬行动物氮和盐管理的可调节平台
在自然界中，氮的代谢产物通常以多种形式被排出体外，如氨、尿素或尿酸。不同物种根据其生存环境和生理需求，演化出了独特的排泄机制。例如，水生动物倾向于直接排出氨，因为虽然氨具有毒性，但在水中稀释后相对安全。而哺乳动物则主要通过尿素排出氮，同时伴随着大量水分的流失，但也会排出少量氨和尿酸，这些物质的排泄需要精确的调控。相比之下，鸟类和爬行动物则是尿酸代谢型，它们将多余的氮以固体形式排出，这种固体通常被称为“尿酸盐”。尿酸盐的形成被认为是一种进化上的优势，尤其是在干旱的环境中，能够有效减少水分流失，从而提高生存能力。尿酸盐的形成机制在科学界一直存在争议。早期的研究中，有科学家认为鸟类并不排出尿酸，而是
来源：Journal of the American Chemical Society
时间：2025-10-23
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揭示多功能基团在锐钛矿TiO2(110)表面吸附L-半胱氨酸过程中的作用
本研究探讨了l-半胱氨酸在锐钛矿TiO₂(110)表面的吸附行为，通过实验与理论相结合的方法，揭示了该分子与氧化物表面之间的相互作用机制。TiO₂因其卓越的光催化性能，在水裂解、降解有机污染物以及灭活微生物等化学过程中具有重要作用。这些特性，加上其无毒性和广泛可得性，使其成为水处理、消毒技术、如抗病毒、自清洁表面和空气净化系统等工业应用的核心材料。随着对病毒的深入研究，特别是SARS-CoV-2的灭活，TiO₂在病毒与表面相互作用中的作用日益受到关注。由于TiO₂(110)表面是锐钛矿最稳定的终止结构之一，且是研究最广泛的氧化物表面之一，因此对其与氨基酸的相互作用进行深入理解，有助于全面掌握病
来源：Journal of the American Chemical Society
时间：2025-10-23
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通过与带电二肽的共组装实现二苯丙氨酸纳米结构的化学计量控制转化
高分辨率图像下载MS PowerPoint幻灯片在哺乳动物中，每个细胞表面都覆盖着一层被称为“糖萼”的糖类物质，它是由细胞表面蛋白质和脂质的糖基修饰形成的网状结构。几乎所有细胞膜蛋白质和脂质都含有寡糖簇，这些寡糖簇被称为“糖基 motif”，赋予相应的糖蛋白或糖脂独特的功能特性。这些糖基 motif 是由糖基转移酶生成的，它们以立体特异性和区域特异性的方式组装单糖成分。含有 α(1→3) 链接的 l-岩藻糖与 N-乙酰-葡萄糖胺的糖萼 motif 仅存在于少数特定的膜糖蛋白和糖脂上，而 α(1→3)-岩藻糖基化的水平变化会影响到广泛的生理和病理过程。在此生物学背景下，我们首先回顾了 α(1→3
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急性憩室炎分类系统的比较及赫尔辛基分期的更新
急性结肠憩室炎是一种常见的消化系统疾病，其临床表现多样，从轻微的自限性无并发症性疾病，到危及生命的腹膜炎。由于病情的复杂性和多样性，临床医生需要一种可靠的分类系统来评估患者的预后并指导治疗方案。Helsinki分类系统作为一种基于影像学和临床参数的分型方法，已被广泛应用于急性结肠憩室炎的诊断和治疗决策中。然而，随着医学的发展，研究者们发现Helsinki分类在处理含有脓肿和腹膜炎的患者时存在一定的局限性，尤其是在对脓肿大小的界定和腹膜炎类型（如粪性腹膜炎与脓性腹膜炎）的区分方面。因此，一项新的研究旨在对Helsinki分类进行更新，以提高其在这些情况下的预测能力和治疗指导效果。研究采用了回顾性
来源：Journal of Trauma and Acute Care Surgery
时间：2025-10-23
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具有特定硫酸化模式的岩藻糖化软骨素硫酸多糖的酶法合成及抗凝活性评估
本研究聚焦于一种名为岩藻糖基化硫酸软骨素（Fucosylated Chondroitin Sulfate, FCS）的特殊糖胺聚糖（Glycosaminoglycan, GAG），其在抗凝血领域展现出独特的优势。与传统的抗凝药物如肝素和低分子量肝素（Low Molecular Weight Heparin, LMWH）相比，FCS不仅具有显著的抗凝活性，还表现出较低的出血风险。然而，天然FCS的结构复杂且高度异质，这给其在药物开发中的应用带来了巨大挑战。因此，研究团队致力于开发一种高效的合成方法，以实现FCS结构的精确控制，并进一步揭示其抗凝机制。FCS的结构主要由硫酸软骨素（Chondroi
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利用机器学习实现快速准确的环应变能量预测，并将其应用于应变促进反应中
环张力能（Ring Strain Energy, RSE）是理解分子反应性的重要概念之一，它不仅在理论化学中具有重要意义，也在有机合成、材料设计和药物发现等多个领域发挥着关键作用。然而，目前通过实验或量子力学（Quantum Mechanics, QM）方法来定量计算RSE仍然面临诸多挑战。实验方法需要大量的时间和资源，而量子力学计算则通常需要较高的计算成本和较长的计算时间，这限制了RSE在大规模应用中的可行性。为此，我们提出了一种基于机器学习（Machine Learning, ML）的方法，能够高效、准确地预测RSE，完全绕过传统的量子力学计算过程。该方法结合了AIMNet2机器学习势能模
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环烷烃融入锁式核酸的2′,4′桥结构中：增强核酸酶稳定性、减少磷酸硫酯修饰，并降低反义寡核苷酸的肝毒性
在当今生物医学研究领域，antisense oligonucleotides（ASOs）作为一种重要的基因调控工具，已广泛应用于多种疾病的治疗研究中。ASOs是短链的核苷酸序列，设计用于与特定的mRNA互补配对，从而通过多种机制调控基因表达。然而，由于天然ASOs在体内易被核酸酶降解，其应用受到限制。因此，科学家们致力于开发化学修饰技术，以提高ASOs的稳定性和活性，同时降低其潜在的毒副作用。一种常见的修饰方式是引入磷硫键（Phosphorothioate, PS）连接，这种修饰能够增强ASOs的抗核酸酶能力，同时促进其在细胞内的摄取和与血浆蛋白的结合，从而减少其通过肾脏快速排泄的可能性。然而
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全氟-叔丁氧基化单糖在肝细胞癌检测中的代谢19F磁共振成像应用
氟-19磁共振成像（19F MRI）作为一种非侵入性的癌症诊断工具，因其在体内背景信号微弱、定量分析能力优异、无辐射暴露以及穿透组织能力强等优势而备受关注。然而，19F MRI在肿瘤成像中的应用一直受到灵敏度低和肿瘤特异性不足的限制。为了解决这些问题，研究人员开发了一种新的小分子19F MRI造影剂——过氟化叔丁氧基化的单糖（PFTB-monosaccharides），特别适用于肝细胞癌（HCC）的检测。这种小分子造影剂通过点击化学方法合成，其结构中含有九个磁等效的19F原子，能够产生强烈的单线NMR信号，从而提升成像灵敏度。同时，单糖结构确保了其良好的水溶性和生物相容性，使得其在临床应用中更
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自主生物发光系统：从分子机制到新兴应用
自主生物发光系统——这些通过基因编码实现的平台，将荧光酶与完整的底物生物合成途径整合——已成为在生命系统中实现实时、非侵入式成像的变革性工具。与传统的依赖外部底物的生物发光不同，这些系统能够不依赖外源性底物持续发光，从而实现长期监测，并且相比荧光技术具有更低的光毒性。本文将对两种最被广泛研究的自主生物发光系统——细菌和真菌系统——进行综述，评估其分子机制、蛋白质工程策略和在单细胞成像、多色生物传感以及整个生物体监测中的新兴应用。通过比较它们的优势和局限性，我们还将指出一些持续存在的挑战，如细菌生物发光系统中较低的量子产率和真菌系统中底物供应的限制，并探讨解决这些问题的策略，包括AI引导的诱变、
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用于催化去除二氯甲烷的离子交换Cu-SSZ-13材料：孤立Cu阳离子的本质与反应机理
在这项研究中，科学家们关注了铜离子交换型SSZ-13催化剂在二氯甲烷（DCM）深度氧化中的表现，并与通过浸渍法合成的Cu/SSZ-13催化剂进行了比较。研究发现，离子交换型Cu-SSZ-13催化剂在200°C时表现出更高的反应活性，反应速率达到了2.41 mmol g⁻¹ h⁻¹，而未产生含氯副产物。这表明，该催化剂在深度氧化过程中不仅高效，而且环保。为了进一步了解催化剂的性能，研究人员通过多种表征技术对催化剂的物理和化学性质进行了详细分析。这些技术包括X射线衍射（XRD）、氮气吸附脱附（N₂ sorption）、紫外-可见光谱（UV–vis）、X射线吸收精细结构（XAFS）、电子顺磁共振（E
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通过金属路易斯酸与有机酸的协同作用，实现羟基芳烃及其衍生物与双环[1.1.0]丁烷的消除反应
合成化学领域一直致力于开发新的方法，以从容易获取的化合物中合成复杂的结构。这一研究提出了一种简洁的策略，用于构建结构独特的芳香族融合的桥环双环[2.1.1]己烷。该反应通过Lewis酸催化，实现了羟基芳香族化合物及其醚衍生物与双环[1.1.0]丁烷（BCBs）的环加成反应。反应机制推测为一个级联过程，首先发生脱芳香化（3 + 2）环加成，随后通过醇或水的消除实现再芳香化。这一方法的关键在于使用六氟异丙醇（HFIP）作为溶剂，其与Lewis酸的协同作用对反应的顺利进行至关重要。通过这种方法，可以利用广泛可得的芳香族材料，如酚类、甲氧基苯和萘基甲醚，快速生成分子复杂性，从而扩展了桥环多环化合物的合
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通过Ag+掺杂加速双钙钛矿Ba2LaNbO6中的非相变光致变色效应和上转换调制
光致变色材料（Photochromic Materials, PCMs）近年来因其独特的光学调制特性而在材料科学和光学工程领域引起了广泛关注。这类材料能够在外部电磁波刺激下表现出新的吸收带，从而实现可逆的光致变色效应。其中，双钙钛矿结构（Double Perovskites, DPs）作为新型的无机光致变色材料，因其优异的光电性能和无铅环保特性，被认为是极具前景的研究方向。然而，尽管DPs材料在热稳定性和带隙宽度方面优于DP卤化物，其在光致变色性能方面仍面临诸多挑战，特别是如何实现高效的光致变色效应和加快响应速度。在当前的研究中，科学家们开发了一种新型的稀土掺杂双钙钛矿材料，命名为Ba₂LaN
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多组分Ir催化的芳烃硼化反应中的立体化学与构象多样性：通过构象采样揭示其对映选择性的起源
在现代有机合成中，不对称C–H键活化已经成为一种高效且强大的工具，使科学家能够以高度立体选择性对C–H键进行功能化，从而合成具有特定手性结构的化合物。这种反应通常依赖于催化剂体系中手性源的存在，例如手性配体、手性溶剂、手性离子等。这些手性元素通过与底物、配体以及其他活性物种之间的相互作用，引导反应朝向特定的立体化学方向发展。近年来，研究者们通过设计和优化手性催化剂，如铱（Ir）或钌（Ru）等过渡金属配合物，推动了这一领域的进步，并显著提高了反应的对映选择性。然而，对于这些多组分反应机制的研究仍面临挑战。一方面，反应过程中复杂的立体结构使得对过渡态（transition-state, TS）的分
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渗透压物质在蛋白质折叠过程中的结构与热力学效应
本研究通过开发一种新颖的计算流程，结合粗粒化与原子尺度模拟，以及利用最小距离分布函数（MDDFs）和基尔伍德-布夫溶剂理论（Kirkwood–Buff solvation theory），对尿素（urea）和三甲胺-N-氧化物（TMAO）在β-折叠结构的SRC同源结构域（SH3）和α-螺旋结构的蛋白A的B域（BdpA）的折叠过程中，其对结构和热力学的偏好相互作用进行了深入分析。该研究揭示了这些偏好相互作用与去折叠状态的表面积之间存在高度相关性，即使在去折叠状态下暴露的表面化学性质与天然状态不同。尿素通常作为变性剂，而TMAO则作为稳定剂，但它们对蛋白质折叠的影响并非完全由暴露的表面化学性质决定
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在环状(烷基)(氨基)卡宾中融合中心手性和轴手性：实现钌催化不对称烯烃复分解反应高对映选择性的关键
在现代有机化学与催化反应研究中，手性配体的设计与应用是推动不对称合成反应效率和选择性提升的重要方向。本研究聚焦于一系列新型手性钌配合物，这些配合物含有环状（烷基）氨基卡宾（CAAC）配体，并且在轴向和中心位置均具有手性特征。通过这些配合物在不对称环开环交叉偶联反应（AROCM）和不对称环闭合烯炔偶联反应（ARCEYM）中的应用，研究人员成功实现了高对映选择性（高达>99% ee）以及优良的E/Z选择性（高达98%），从而为构建高对映富集的有机分子提供了重要工具。99% ee，同时在E/Z选择性上也实现了高达98:2的优异比例。为了进一步提升这些配合物的催化性能，研究团队采用了一种高效的制备方法
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HU通过结合弱静电作用、蛋白质重定向和DNA柔韧性的多步骤过程来搜索并结合特定的DNA
蛋白质与DNA的结合过程是生命活动中的一个关键环节，它在基因调控、DNA修复、复制和转录等过程中起着重要作用。尽管早期的实验技术在分辨率上存在局限，使得研究这一过程的动态细节变得困难，但近年来，分子模拟技术的进步为探索蛋白质与DNA相互作用的机制提供了新的视角。特别是在高分辨率的原子模拟方面，研究人员已经能够揭示蛋白质在DNA上的搜索与识别过程，以及这些过程背后的分子机制。本文通过研究细菌中的核蛋白HU，探讨了其在DNA上的结合行为，并揭示了一种“协同”结合机制，为理解DNA结合蛋白的普遍行为提供了新的理论基础。HU是一种广泛存在于细菌中的核蛋白，它在染色体结构的组织中发挥重要作用。该蛋白具有
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无水二碘基碳酸盐（IO2）2[CO3]的合成与晶体结构：该化合物可容纳I5+阳离子
在极端条件下，科学家们成功合成了一个具有重要科学意义的新化合物——无水二碘酰碳酸盐（IO₂）₂[CO₃]。这一成果是在激光加热金刚石压砧（LH-DAC）中实现的，压力达到30(2) GPa，温度约为1600(200) K。这一合成过程不仅拓展了碳酸盐的晶体化学范畴，还揭示了卤素在高压下可能以不同价态存在的可能性，尤其是碘元素可以作为高电荷态的阳离子存在，而非传统认知中的阴离子。碳酸盐是一类在地球地壳、海洋、土壤以及生物圈中广泛存在的化合物，通常由碳酸根离子（[CO₃]²⁻）与阳离子结合形成。这些碳酸盐的结构通常基于[CO₃]²⁻的三键平面结构，其特征是碳原子与三个氧原子形成接近正三角形的构型。
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