碳纳米管耦合高铁酸盐：揭示多环芳烃高效氧化的催化新机制

本研究系统探讨了碳纳米管（CNT）及Fe2O3负载型CNT（FeCNT）对高铁酸盐（Fe(VI)）的催化激活机制，通过非自由基途径（如高价铁物种Fe(IV)/Fe(V)）和单线态氧（1O2）显著提升菲（PHE）降解效率，为复杂水体中持久性有机污染物（POPs）的高效低毒处理提供新策略。

　　

Section snippets

Chemical reagents

碳纳米管（CNT）（长度10?30 μm，直径10?20 nm）购自江苏XFNANO材料科技有限公司（中国）。高铁酸盐（Fe(VI)）储备液使用1 mM Na₂B₄O₇·10H₂O缓冲液新鲜配制。所有化学试剂的详细信息见Text S1。

Fabrication and characterization of catalysts

FeCNT的合成主要包括原始CNT的修饰和Fe₂O₃纳米颗粒的负载。其制备参考先前方法并略有调整[34][36]。

Characterization of the catalysts

FeCNT催化剂的制备过程系统阐述于图S1。SEM图像显示CNT和FeCNT均保持规整的直管状形态，无明显结构坍塌（图S2a?b）。HRTEM清晰显示Fe₂O₃纳米颗粒分散在CNT表面（图1a）。HADDF-STEM成像结合EDX（能量色散X射线光谱）元素映射进一步表明，Fe₂O₃纳米颗粒随机分布……

Conclusion

本研究系统探讨了CNT和FeCNT对高铁酸盐（Fe(VI)）的催化激活作用，证明其通过独特途径增强Fe(VI)介导的菲（PHE）氧化能力。两种体系均较单独Fe(VI)显著提升催化效率，Fe(VI)/CNT和Fe(VI)/FeCNT体系的反应速率常数分别提高4.64倍和5.99倍。机理分析表明，CNT增强了高价铁的氧化活性……

Environmental implication

本研究为高效低毒高级氧化过程（AOPs）处理持久性有机污染物（POPs）的设计提供了宝贵见解。通过整合CNT的电子转移能力与Fe₂O₃的氧化还原活性，FeCNT催化剂实现了双功能机制，不仅提升Fe(VI)的氧化效率，还确保在复杂水体中的适应性。两种催化体系均展现出有效的毒性削减能力……