原位氮掺杂的双壳SiOx纳米球：一种提升锂离子电池性能的新方法

《Inorganic Chemistry Frontiers》：In situ nitrogen-doped double-shell SiOx nanospheres: a novel approach for enhancing lithium-ion battery performance

硅氧化物负极通过氮掺杂与双壳层结构设计提升锂离子电池性能研究。首次利用ZIF-67空心纳米球模板制备N/SiOx@N/SiOx@C双壳层空心纳米球，调控氧含量与氮掺杂优化电子/离子导电性及体积稳定性。循环测试显示1000次循环容量保持率优异，1A/g电流下比容量达893.1 mAh/g，3A/g下仍保持447.4 mAh/g。

　　

有效缓解二氧化硅（SiO_x）阳极的体积变化并提高其导电性对于增强锂离子电池（LIBs）的结构完整性和循环稳定性至关重要。在本研究中，首次合成了ZIF-67中空纳米球（ZIF-67 HNSs），并利用它们作为模板，在SiO_x阳极中实现了中空结构、纳米级结构以及原位氮掺杂，成功制备了N/SiO_x@N/SiO_x@C双层中空纳米球。该材料具有坚固的氮掺杂SiO_x双层结构，结合氧含量的调控，有效减轻了高容量SiO_x阳极的体积膨胀。此外，原位氮掺杂进一步优化了电子导电性和离子扩散性。电化学阻抗谱和松弛时间分布分析表明，该阳极具有优异的电荷传输动力学和稳定的固体电解质界面层，即使在长时间循环后也能保持稳定。原位拉曼光谱进一步证实了双层结构有效保持了电极的完整性。在1 A g^-1的电流下经过1000次循环后，该阳极仍具有893.1 mAh g^-1的高比容量，并表现出优异的倍率性能（3 A g^-1时为447.4 mAh g^-1）。本研究提出了一种新的方法，通过原位氮掺杂和空间工程化的双层结构来设计SiO_x阳极，为高性能LIB阳极的设计提供了新的见解，这些阳极具有更好的循环稳定性和容量保持能力。