采用磁控溅射技术在晶圆尺度上制备具有c轴取向的硅基AlN压电薄膜，并研究其生长机制

《Journal of Alloys and Compounds》：Wafer-scale fabrication and growth mechanism investigation of silicon-based AlN piezoelectric films with c-axis orientation by magnetron sputtering

本研究采用直流反应磁控溅射制备8英寸硅基c轴AlN薄膜，系统分析溅射功率、氮气流量和基板温度对薄膜沉积率、厚度均匀性、XRD（002）峰FWHM及表面粗糙度的影响，提出基于扩散率和吸附原子数的竞争成核生长模型，经KMC模拟验证，优化参数为300℃基板温度、8kW溅射功率、氮气流量比84:28，获得残余应力47MPa、表面粗糙度1.07nm、XRD（002）峰FWHM1.1305°，压电应变常数d33达2.25pC/N。

　　本文研究了在8英寸硅基底上利用直流反应磁控溅射技术制备高质量c轴取向铝氮化物（AlN）薄膜的方法。AlN作为第三代半导体材料的代表，因其宽禁带、高热导率、高声速以及适中的机电耦合系数等特性，在光电设备、热绝缘材料、高电子迁移率晶体管和压电MEMS等领域展现出重要的应用价值。特别是在压电薄膜体声波谐振器（FBAR）中，AlN因其优越的压电性能而成为首选材料。因此，如何在实际生产中实现高质量c轴取向AlN薄膜的制备，是提升FBAR器件性能的关键。

为了实现这一目标，本文重点分析了三个关键工艺参数——溅射功率、氮气流量和基底温度——对薄膜沉积速率、厚度均匀性、X射线衍射（XRD）（002）峰的半峰宽（FWHM）、应力以及表面粗糙度的影响。通过多种表征手段，研究者们发现，在适当的范围内，增加溅射功率并减少氮气流量能够有效降低FWHM、表面非均匀性和粗糙度，从而获得高质量的AlN薄膜。然而，如果这些参数超出合理范围，则会出现粒子撞击效应，导致薄膜质量下降。此外，提高基底温度虽然有助于降低FWHM，但同时也会增加表面非均匀性和粗糙度。

值得注意的是，本文提出了一种基于扩散性和吸附原子数量的AlN薄膜成核与生长竞争模型。该模型通过动力学蒙特卡洛（KMC）模拟进一步得到了验证。根据模型，AlN团簇在沉积到基底表面后会持续扩散并迁移。当这些团簇的扩散能力不足以快速迁移到晶粒生长位置时，新的AlN成核会在基底上形成，这不利于大晶粒的生长以及高质量薄膜的形成。这一模型为后续工艺优化提供了理论依据。

在实验中，研究团队使用Evatec CLUSTERLINE?200E磁控溅射设备，在Ar + N?气氛下，对8英寸晶圆进行1000秒的溅射处理，采用不同的工艺参数进行薄膜沉积。实验中使用的靶材为Umicore ARQ151-8 Al靶，纯度为9999.95%，剩余靶材可进行30 kWh的溅射处理。工艺腔体在空闲状态下的压力低于6×10?? Pa，在溅射过程中压力上升至0.3 Pa。为了评估薄膜的微观结构和晶粒分布，研究团队采用了扫描电子显微镜（SEM）进行观察，并通过XRD技术测量了薄膜的FWHM。同时，利用原子力显微镜（AFM）测量了薄膜表面的粗糙度。

为了更好地研究磁控溅射工艺下AlN薄膜的形貌特征，本文引入了一种图像识别算法，对AlN薄膜表面的SEM图像进行分析，从而量化不同工艺参数下c轴取向AlN晶粒的尺寸分布。具体而言，首先将SEM图像转换为二值图像，随后应用分水岭算法来识别晶粒边缘，最后通过统计识别出的晶粒边缘，获得晶粒的尺寸分布情况。这种方法为研究AlN薄膜的微观结构提供了一种高效且精确的手段。

在实验设计方面，研究团队将工艺参数分为三个不同的实验组，以系统研究各参数对AlN薄膜性能的影响。第一组实验中，溅射功率被设置为4、6、8和10 kW；第二组实验中，氮气与氩气的流量比被设定为28:28、56:28、84:28和112:28 sccm；第三组实验中，基底温度被设定为100、200和300 ℃。此外，靶与基底之间的距离被固定为70 mm，所有实验的其他条件保持一致，包括溅射时间、反射功率和基础真空度。具体的实验参数如表1所示。

通过上述实验，研究团队获得了高质量的c轴取向AlN薄膜，并在8英寸晶圆上实现了良好的均匀性和低表面粗糙度。在优化后的工艺参数下，基底温度为300 ℃，溅射功率为8 kW，氮气与氩气的流量比为84:28 sccm，所制备的AlN薄膜表现出优异的压电性能，其压电应变常数d??达到2.25 pC/N。此外，薄膜的残余应力为47 MPa，表面粗糙度为1.07 nm，厚度均匀性偏差为0.5698%，并且在8英寸晶圆上的（002）峰FWHM为1.1305°。这些结果表明，通过合理的工艺参数调整，可以有效提高AlN薄膜的性能，满足实际应用的需求。

研究团队还深入探讨了AlN薄膜的成核与生长机制，这在理解不同工艺参数对薄膜性能的影响方面具有重要意义。已有研究表明，温度对原子排列和键合的影响、粒子能量对晶粒成核和生长的贡献，以及退火过程中晶粒尺寸的改善等，都是影响薄膜性能的重要因素。然而，针对c轴取向AlN薄膜的系统研究仍然较为有限。本文通过提出基于吸附原子数量和扩散迁移的成核与生长模型，填补了这一研究空白，并进一步通过KMC模拟对模型进行了验证。

此外，本文还详细介绍了AlN薄膜的制备流程，包括预清洁（PRE-CLEAN）过程、溅射过程、预溅射（Pre-sputtering）和贴附（PASTING）过程。预清洁过程旨在去除晶圆表面的污染物和水分，确保薄膜沉积的质量。随后，晶圆通过机械臂被转移到溅射腔中，进行AlN薄膜的沉积。为了防止靶材中毒，溅射前会进行预溅射处理。溅射结束后，贴附过程将用于恢复腔体的原始状态，从而提高晶圆之间的工艺稳定性。

在研究过程中，研究团队还特别关注了薄膜的微观结构和表面形貌。通过SEM和AFM等技术，可以直观地观察到晶粒的大小、形状以及表面的平整度。这些表征手段不仅能够提供薄膜的物理性能数据，还能够揭示不同工艺参数对薄膜结构的影响。例如，较高的溅射功率和较低的氮气流量有助于形成更均匀的晶粒分布和更光滑的表面，而过高的基底温度则可能导致晶粒尺寸不均和表面粗糙度增加。

本文的研究结果表明，通过优化工艺参数，可以显著提高AlN薄膜的质量。在实验中，优化后的工艺参数不仅能够降低薄膜的残余应力，还能改善其表面粗糙度和厚度均匀性。这些性能的提升对于提高FBAR器件的性能至关重要，因为低应力和高均匀性能够减少器件的性能波动，提高其稳定性和一致性。同时，优异的压电性能意味着AlN薄膜能够更有效地将机械能转换为电能，从而增强器件的灵敏度和响应速度。

此外，本文还强调了研究AlN薄膜成核与生长机制的重要性。通过理解这些机制，可以进一步优化工艺参数，提高薄膜的性能。例如，研究发现，当AlN团簇的扩散能力不足时，新的成核点会出现在基底表面，这可能会影响晶粒的生长方向和最终的薄膜结构。因此，如何通过工艺调整来提高AlN团簇的扩散能力，成为提高薄膜质量的关键问题之一。

综上所述，本文通过系统研究AlN薄膜的制备工艺，提出了基于吸附原子数量和扩散迁移的成核与生长模型，并通过KMC模拟对模型进行了验证。研究结果表明，通过优化溅射功率、氮气流量和基底温度等关键参数，可以在8英寸硅基底上制备出高质量的c轴取向AlN薄膜。这些薄膜不仅具有优异的压电性能，还表现出良好的均匀性和低表面粗糙度，为后续的FBAR器件开发提供了重要的理论和实践支持。