通过基于化学模板概念的有效机器学习方法批量发现复杂的金属超氢化物

《Journal of the American Chemical Society》：Batch Discovery of Complex Metal Superhydrides via an Effective Machine Learning Method Structured by Chemical Template Concept

金属超氢化物高氢含量与笼状结构特性显著，但非整数氢金属比研究不足。通过化学模板效应与机器学习结合，开发高效结构发现流程，新增13种结构原型和31种稳定超氢化物，预测效率提升23%，其中19种Tc>100K，3D氢笼结构使Tc提升65%，最大晶胞含94原子，同时具备三元超氢化物搜索潜力。

　　

金属超氢化物以其高氢含量和多面体氢笼结构而闻名，是高温超导性的有希望的候选材料。尽管对二元金属超氢化物进行了大量研究，但仍存在大量未探索的化学空间，尤其是在非整数氢与金属比例方面。通过将“化学模板效应”与机器学习算法相结合，我们开发了一种专门的结构发现工作流程，显著提高了预测稳定超氢化物的效率。在本研究中使用的数据集中，我们的方法发现了13种新的结构原型和31种稳定的金属超氢化物，发现数量增加了23%。这些化合物中的三维氢笼结构与较高的超导转变温度（T_c）有显著关联，我们的方法使超导转变温度提高了65%。大多数这些结构的每个原始单元中包含超过50个原子，其中I₄M₁₀H₈₄原型具有最大的单元格，包含94个原子。此外，新发现的超氢化物中有19种的T_c超过100 K，这表明三维氢笼结构中可能存在具有更高T_c的材料。该方法在大规模搜索三元超氢化物方面也显示出良好的潜力。