通过界面组装技术制备超薄MoS2层以用于太阳能电池应用

《Advanced Materials Interfaces》：Fabrication of Ultrathin MoS2 Layers via Interfacial Assembly for Solar Cell Applications

MoS?薄膜通过改进的界面组装法实现高效均匀沉积，表面覆盖率达90%，电导率0.898×10?? S/cm，并成功应用于有机太阳能电池电子传输层。

　　

摘要

通过可扩展且均匀的溶液基沉积技术制备高质量的二硫化钼（MoS₂）薄膜仍然是光电子和纳米电子应用中的关键挑战。本研究提出了一种简化但高效的改进界面组装方法，该方法利用了己烷-水界面，能够沉积出致密、均匀的MoS₂薄膜。扫描电子显微镜分析显示，表面覆盖率显著提高（约90%），进一步证明了该工艺的高效率。对剥离的MoS₂薄片的光学表征表明其间接带隙为1.63 eV，证实了其多层结构，这使其非常适合用作电荷传输层。电学测量结果显示其直流电导率为0.898 × 10^?6 S cm^?1，适用于器件集成。重要的是，文中还展示了将这种超薄MoS₂薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池。

1 引言

二硫化钼（MoS₂）是一种层状过渡金属硫属化合物（TMD），其性质取决于其厚度。在块状形式下，MoS₂表现为间接带隙（Eg）半导体；而厚度约为0.65 nm的单层MoS₂则转变为直接带隙（约1.8–1.9 eV），从而增强了光吸收和光致发光性能。^{[1, 2]} 结合其丰富的资源、^[3]优异的机械柔韧性、^[4]高载流子迁移率以及强光-物质相互作用，这种可调的带结构使MoS₂成为许多纳米电子和光电子应用中的理想材料。MoS₂已被用于多种器件，包括光电探测器^[5-9]和场效应晶体管^[10-12]。此外，由于MoS₂具有高吸收系数、独特的光电特性和稳定性，它在光伏应用中也受到了关注，可用于形成异质结构^[13-16]以及作为中间层^{[17-23]。最近，人们还尝试将MoS₂与其他光捕获技术结合使用作为吸收剂[24-26]。然而，高质量MoS₂薄膜的可扩展和低成本沉积仍然具有挑战性，尤其是在需要在大面积上形成均匀涂层时。近期对溶液处理光电子器件（如钙钛矿[21, 27-31]}和有机太阳能电池（OSC）^[32-36]的兴趣，突显了开发可靠的MoS₂薄膜沉积方法的重要性。与传统的物理气相沉积（PVD）或化学气相沉积（CVD）技术相比，溶液处理提供了一种低成本、兼容性强且可扩展的方法，可以将MoS₂集成到这些新兴器件中。

为了制备如MoS₂这样的二维材料薄膜，溶液基沉积技术主要包括旋涂、滴涂和朗缪尔界面组装。旋涂因其简单性、可重复性和能够制备出厚度从几十纳米到几百纳米的高度均匀薄膜而得到广泛应用；然而，其主要缺点是材料损失较大且可扩展性有限^{[37, 38][39》。朗缪尔-布洛杰特（LB）和朗缪尔-谢弗（LS）组装技术因能够精确控制单层形成和薄膜厚度（范围从单层到几纳米）而脱颖而出，通过巧妙地操纵不相溶液体之间的界面组装，可以制备出高度均匀、无缺陷的薄膜，并实现优异的基底覆盖率[40-42]。尽管LB组装在均匀性和厚度控制方面更优，但其复杂性和较慢的工艺速度限制了其实际应用范围，相比之下旋涂和滴涂方法更为实用。}

1.1 引言

二硫化钼（MoS₂）是一种层状过渡金属硫属化合物，其性质会随着厚度的变化而改变。在块状状态下，MoS₂表现为间接带隙半导体；而厚度约为0.65 nm的单层MoS₂则转变为直接带隙半导体（约1.8–1.9 eV），从而增强了光吸收和光致发光性能^{[1, 2]}。结合其丰富的资源^[3]、优异的机械柔韧性^[4]、高载流子迁移率以及强光-物质相互作用，这种可调的带结构使MoS₂成为许多纳米电子和光电子应用中的理想材料。MoS₂已被应用于多种器件，包括光电探测器^[5-9]和场效应晶体管^[10-12]。此外，由于其高吸收系数、独特的光电特性和稳定性，MoS₂在光伏领域也受到了关注，可用于形成异质结构^[13-16]以及作为中间层^{[17-23》。最近，人们还尝试将MoS₂与其他光捕获技术结合使用作为吸收剂[24-26]。然而，高质量MoS₂薄膜的可扩展和低成本沉积仍然是一个挑战，尤其是在需要在大面积上形成均匀涂层时。近期对溶液处理光电子器件（如钙钛矿[21, 27-31]和有机太阳能电池（OSC）[32-36]的兴趣，凸显了开发可靠MoS₂薄膜沉积方法的重要性。与传统的物理气相沉积（PVD）或化学气相沉积（CVD）技术相比，溶液处理提供了一种低成本、兼容性强且可扩展的方法，可以将MoS₂集成到这些新兴器件中。}

为了制备MoS₂等二维材料的薄膜，溶液基沉积技术主要包括旋涂、滴涂和朗缪尔界面组装。旋涂因其简单性、可重复性和能够制备出厚度从几十纳米到几百纳米的高度均匀薄膜而广泛使用；然而，其主要缺点是材料损失较大且可扩展性有限^{[37, 38]}。滴涂方法操作简便、可扩展且成本低廉，但通常会形成相对较厚的薄膜（几百纳米到微米级别），且厚度不均匀，这通常是由于溶剂蒸发不均导致的“咖啡环”效应^{[39》。朗缪尔-布洛杰特（LB）和朗缪尔-谢弗（LS）组装技术则通过精确控制单层形成和薄膜厚度（范围从单层到几纳米），能够制备出高度均匀、无缺陷的薄膜，并实现优异的基底覆盖率[40-42]。虽然LB组装在均匀性和厚度控制方面更优，但其复杂性和较慢的工艺速度限制了其实际应用范围，相比之下旋涂和滴涂方法更为实用。}