利用中子成像技术研究锂离子流量及梯度阴极设计，以提高高负载全固态锂硫电池的充放电动力学性能

《Advanced Materials》：Operando Neutron Imaging of Lithium Flux and Gradient Cathode Design for Enhanced Kinetics in High-Loading All-Solid-State Li─S Batteries

固态锂硫电池通过设计梯度阴极结构优化锂离子传输动力学，显著提升高硫负载下的硫利用率和电极性能。

　　

摘要

全固态锂硫电池（ASSLSBs）由于其固有的安全性、高能量密度以及丰富的硫资源，被认为是下一代储能技术的有希望的候选者。然而，缓慢的氧化还原动力学极大地限制了固态硫反应中硫的利用率，这给实现高负载ASSLSBs的高效性能带来了重大挑战。本文首次利用原位中子成像技术直接观察到，缓慢的Li⁺传输动力学以及Li⁺在阴极反应中的不均匀分布是限制硫转化的关键因素。为了解决这个问题，设计了包含三层和五层的梯度阴极结构，并通过策略性地改变电解质浓度来优化锂离子的流动并提高整个复合阴极电极的离子导电性。原位中子成像技术清楚地显示并证实，三层梯度结构显著提高了锂离子的迁移率，从而使得氧化还原反应更加均匀，硫的利用率也得到了大幅提高，相较于传统的非梯度结构。因此，在4.5和6.0 mg cm^?2的高硫负载下，三层梯度阴极表现出更优异的倍率性能和更低的电极极化。此外，这种设计的适用性和可扩展性也在五层梯度阴极结构中得到了验证：在7.5 mg cm^?2的超高中硫负载下，放电比容量从三层梯度结构的656 mAh g^?1提升到了1232 mAh g^?1（在1/20 C的放电速率下）。这种创新的梯度阴极设计在理解和克服锂离子传输限制方面取得了实质性进展，为开发实用的高能量密度ASSLSBs奠定了基础。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。