采用高熵驱动方法实现二维单晶尖晶石氧化物的外延生长及其磁性能的均匀化

《Small》：Epitaxial Growth of 2D Single-Crystal Spinel Oxide with High-Entropy Driven Magnetic Homogenization

二维高熵氧化物（HEOs）具有独特的力学、催化和磁性，但多价无序阳离子对磁交换作用的影响尚未研究。通过分子筛辅助化学气相沉积合成厚度仅两个晶胞的CoCrFeMnNi3O4纳米片，原子分辨STEM证实均匀的阳离子分布。HEOs保持长程反铁磁有序，磁化率各向同性且矫顽力高。磁力显微镜显示纳米片尺寸和厚度影响磁结构演化，从单域到涡旋再到多重域结构，验证了高熵设计通过随机阳离子竞争作用调控磁性的机制。

　　

摘要

二维高熵氧化物（HEOs）是一类新兴的熵稳定材料，具有独特的机械、催化和磁性质，这些性质与其体相对应物不同。然而，由于在合成原子级薄的HEOs时存在挑战，因此不同自旋取向的无序多价阳离子对磁交换相互作用的影响尚未得到研究。本文报道了利用分子筛辅助的化学气相沉积方法，实现了二维单晶尖晶石型高熵（CoCrFeMnNi）₃O₄纳米片的范德瓦尔斯外延生长，其厚度可达到两个晶胞的长度。分子筛的加入确保了稳定的气体供应，并有助于实现更均匀的阳离子分布，这一点通过原子级分辨率的STEM成像得到了证实。与二维Fe₃O₄参考纳米片相比，这些HEOs为研究非层状二维尖晶石中的熵驱动磁行为提供了一个理想的平台。HEO纳米片保持了长程铁磁序，并表现出各向同性的饱和磁化和矫顽力。磁力显微镜观察到磁畴从单畴状态演变为涡旋态，最终变为多畴状态，且磁畴壁清晰且呈直线状，这一变化取决于纳米片的尺寸和厚度。这些发现验证了由于随机分布的阳离子及其相互竞争的作用而导致的磁均匀化以及逐渐增强的磁转变，展示了高熵设计在调控二维氧化物磁性质方面的潜力。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。