利用多标准决策方法识别德干火山省中具有潜力的二氧化碳储存区域
《Journal of CO2 Utilization》:Identification of potentital CO
2 storage zones in the Deccan Volcanic Province using multi-citeria decision-making approaches
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时间:2025年10月28日
来源:Journal of CO2 Utilization 8.4
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光阳极In?S?/α-Fe?O?异质结通过改进热处理策略制备,保持FeOOH纳米棒形貌并形成S-O共价键,实现1.23 V vs RHE下2.65 mA/cm2光电流密度,较纯α-Fe?O?提升235%,3小时稳定性保持95%以上。
在当今能源需求日益增长的背景下,开发高效、稳定的太阳能驱动水分解技术成为了科研人员关注的热点。该技术通过光电器件将太阳能转化为氢能,是一种可持续的清洁能源解决方案。在众多用于光解水的材料中,氧化铁(α-Fe?O?)因其宽禁带、良好的化学稳定性和环境友好性而备受青睐。然而,尽管其具备这些优势,但实际应用中仍存在诸多限制,例如光生载流子复合率高、水氧化反应动力学缓慢等问题。因此,如何提升α-Fe?O?的性能,成为当前研究的重点。
为了解决这些问题,研究人员尝试通过构建异质结结构来增强其光催化性能。异质结的构建不仅可以改善光生载流子的分离效率,还能优化电荷传输路径,从而提高整体的光解水效率。其中,一种特别值得关注的异质结是In?S?/α-Fe?O?结构。In?S?因其窄带隙、良好的化学稳定性和较低的环境毒性,被认为是与α-Fe?O?结合的理想半导体材料。通过引入In?S?,可以显著提升α-Fe?O?的光响应范围和载流子分离效率,进而提高其在光解水反应中的表现。
在本研究中,科研团队采用了一种优化的热处理策略,成功合成了具有S-O共价键的In?S?/α-Fe?O?纳米棒阵列异质结。这一策略的核心在于通过快速脱水(RD)方法,在保持FeOOH纳米棒阵列原有结构的同时,将其转化为α-Fe?O?。相比传统的缓慢升温脱水方法,这种快速脱水策略有效避免了纳米结构在相变过程中的坍塌和聚集,从而保持了良好的光捕获能力和电荷传导路径。随后,通过二次水热反应将In?S?沉积在α-Fe?O?表面,并在氩气气氛下进行最终退火处理,以形成稳定的S-O共价键。
实验结果显示,该异质结结构在1.23 V vs. RHE的条件下表现出高达2.65 mA cm?2的光电流密度,比传统α-Fe?O?提高了235%。此外,该光阳极在碱性电解液中表现出优异的稳定性,能够在3小时内保持超过95%的初始性能。这一显著的性能提升主要归因于多个协同效应。首先,通过保持FeOOH纳米棒阵列的形态,有效减少了光生载流子的复合,提高了光吸收效率。其次,S-O共价键的形成为电荷传输提供了直接的路径,延长了载流子寿命并降低了界面电阻。第三,构建的II型异质结在异质界面建立了强的内部电场,从而促进了光生电荷的快速迁移。最后,In?S?的引入有效钝化了α-Fe?O?表面的缺陷,同时促进了空穴的注入,进一步提升了光解水的效率。
为了进一步验证这些协同效应,研究人员还进行了多种表征手段,包括扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)等。这些表征结果不仅证实了In?S?在α-Fe?O?表面的均匀沉积,还揭示了S-O共价键的形成,以及其对电荷分离和传输的积极作用。此外,通过电化学阻抗谱(EIS)和莫特-肖特基(Mott-Schottky)分析,研究人员进一步探讨了异质结对电荷传输过程的影响,发现S-O共价键的引入显著降低了电荷传输的阻力,并增强了载流子密度。
在光电流密度-电压(J-V)曲线和瞬态光电流密度曲线的测试中,研究人员观察到In?S?/α-Fe?O?异质结表现出更优的性能。与传统的α-Fe?O?相比,该异质结在1.23 V vs. RHE时的光电流密度提高了近两倍,且在长时间测试中仍能保持稳定的性能。这些结果表明,通过S-O共价键的引入,不仅提升了光阳极的光电性能,还显著增强了其稳定性,为未来大规模应用提供了可能。
此外,通过研究光电压曲线和瞬态光电流密度曲线,研究人员进一步分析了In?S?/α-Fe?O?异质结的表面电荷注入特性。结果显示,该异质结在光照条件下表现出更高的表面电荷注入效率,表明S-O共价键的形成有效抑制了表面缺陷状态,从而减少了电荷复合。这种高效的电荷注入机制是提升光解水性能的关键因素之一。
综上所述,该研究通过优化的热处理策略,成功构建了一种具有S-O共价键的In?S?/α-Fe?O?异质结,显著提升了其在光解水反应中的性能。这种新型异质结不仅保持了α-Fe?O?的优异特性,还通过In?S?的引入和S-O共价键的形成,进一步增强了其光吸收能力、电荷分离效率和稳定性。该研究为开发高效、稳定的光阳极材料提供了新的思路,同时也为光电器件在太阳能制氢领域的应用奠定了基础。
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