通过先进的表面态工程技术，定制Ga?O?薄膜的表面性质和光电响应特性

《Applied Surface Science》：Tailoring surface properties and optoelectronic response of Ga 2O 3 films through advanced surface state engineering

β-Ga?O?薄膜通过O?、N?、Ar等离子体处理调控表面氧空位浓度，显著提升太阳盲紫外光电探测器性能。O?/N?处理将氧空位从34.62%降至20.47%-21.79%，抑制暗电流和PPC效应；Ar处理通过溅射引入氧空位（53.17%），降低金属-半导体接触电阻，优化响应速度（3.07s/2.06s）和光电转换效率，最佳性能达R=141mA/W，D*=2.6×1011 Jones。

　　β-Ga?O?作为一种重要的宽禁带半导体材料，因其独特的物理化学性质，在太阳能盲紫外光探测器（SBUV PDs）、高功率电子器件以及气体传感器等多个领域展现出巨大的应用潜力。其禁带宽度约为4.5–4.9 eV，理论击穿电场高达8 MV/cm，这使得β-Ga?O?在高温、高电压等极端环境下仍能保持良好的稳定性。尤其是在太阳能盲紫外光探测器的应用中，β-Ga?O?因其对波长在300–400 nm范围内的紫外光具有高灵敏度，同时对可见光和红外光的响应较低，因此成为该领域的研究热点。然而，尽管其具备优异的性能，但β-Ga?O?基金属-半导体-金属（MSM）光探测器的实际表现却受到表面缺陷，特别是氧空位（V?）的限制。氧空位的存在会导致暗电流增大、光响应速度缓慢以及光探测器的光电转换效率降低，从而影响其在实际应用中的表现。

为了克服这些问题，研究者们一直在探索有效的表面处理方法，以调节和钝化这些缺陷，进而提升光探测器的性能。其中，等离子体表面处理技术因其对半导体材料表面的低损伤特性，被认为是一种极具前景的手段。等离子体处理不仅可以改变材料表面的化学组成，还能够调控其表面能级结构，从而优化光探测器的光电特性。然而，目前关于等离子体处理在β-Ga?O?材料中的应用研究仍然较为有限，尤其是在对O?、N?和Ar等不同气体等离子体处理的系统比较研究方面，仍存在较大的空白。因此，本研究旨在通过系统分析O?、N?和Ar等离子体处理对β-Ga?O?薄膜表面缺陷状态及光电性能的影响，揭示其背后的物理化学机制，并为优化光探测器性能提供新的思路。

本研究采用了一种成本效益较高的溶胶-凝胶法来制备β-Ga?O?薄膜，并随后对这些薄膜进行了O?、N?和Ar等离子体处理。通过一系列实验手段，包括X射线衍射（XRD）、光电流响应测试以及表面状态分析等，研究人员对处理后的薄膜进行了详细的表征和性能评估。结果显示，O?和N?等离子体处理能够有效降低β-Ga?O?薄膜中的氧空位浓度，分别从未处理样品的34.62%降低至20.47%和21.79%。这种氧空位的减少显著抑制了暗电流，并改善了光探测器的响应速度，同时减少了持续光电导（PPC）效应，从而提升了整体的光电性能。相比之下，Ar等离子体处理则表现出不同的效果。由于Ar等离子体主要通过物理溅射的方式对表面进行处理，它反而增加了氧空位的浓度，达到53.17%。尽管氧空位浓度的增加可能在某些情况下有助于提升光探测器的性能，但这种增加主要来自于表面缺陷的引入，而不是对缺陷的钝化。

有趣的是，虽然Ar等离子体处理增加了氧空位的浓度，但最终光探测器的性能却得到了显著提升。这种看似矛盾的现象表明，氧空位的引入并非完全不利，而是可以通过特定的调控机制实现性能的优化。在Ar等离子体处理后，光探测器的响应时间（上升/下降）分别缩短至3.07秒和2.06秒，远优于未处理样品的7.09秒和8.42秒。此外，Ar等离子体处理还显著提高了光电流，并增强了光-暗电流比。这些结果表明，尽管Ar等离子体处理增加了氧空位的浓度，但这种增加可能有助于降低金属-半导体接触电阻，从而提升光探测器的光电转换效率和响应速度。这一发现为β-Ga?O?基光探测器的表面处理提供了新的视角，即表面缺陷的引入在某些情况下可能对器件性能产生积极影响。

为了进一步理解这些不同等离子体处理对β-Ga?O?薄膜性能的影响机制，研究人员对O?、N?和Ar等离子体处理后的薄膜进行了详细的分析。首先，通过XRD分析，发现所有处理后的样品均保持了β-Ga?O?的晶体结构，且其主要衍射峰与标准粉末衍射图谱一致。这表明等离子体处理并未对薄膜的结晶度造成明显影响，而是主要通过改变表面化学组成和能级结构来调控其性能。此外，研究人员还利用光电流响应测试对处理后的光探测器进行了性能评估。结果显示，经过O?和N?等离子体处理的光探测器表现出较低的暗电流和较快的响应速度，而Ar等离子体处理的光探测器则在响应速度和光电转换效率方面表现出更优的性能。

在表面状态分析方面，研究人员发现O?和N?等离子体处理能够有效钝化β-Ga?O?薄膜表面的氧空位，从而减少其对载流子的捕获作用。相比之下，Ar等离子体处理则通过物理溅射的方式引入更多的氧空位，这些氧空位在一定程度上可以降低金属-半导体接触电阻，从而提升光探测器的性能。这一现象表明，不同等离子体处理对β-Ga?O?薄膜的影响机制存在显著差异。O?和N?等离子体处理主要通过化学反应来减少表面缺陷，而Ar等离子体处理则主要通过物理作用来改变表面结构。

从实际应用的角度来看，这些结果为β-Ga?O?基光探测器的表面处理提供了重要的参考。O?和N?等离子体处理能够有效降低暗电流并提升响应速度，适合用于需要高灵敏度和低噪声的光探测器应用。而Ar等离子体处理则通过引入氧空位来优化接触电阻，从而提升光探测器的光电转换效率和响应速度，适用于对响应速度和光电性能有较高要求的场景。此外，这些研究还揭示了等离子体处理在调节半导体材料表面状态方面的潜力，为未来开发更高效的β-Ga?O?基光探测器提供了理论依据和技术支持。

在进一步的研究中，研究人员还探讨了不同等离子体处理对β-Ga?O?薄膜表面形貌和化学组成的影响。通过扫描电子显微镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）分析，发现O?和N?等离子体处理能够改善薄膜表面的平整度，减少表面粗糙度，从而提高光探测器的光吸收效率。而Ar等离子体处理则主要通过物理溅射的方式对表面进行改性，使得表面更加均匀，同时引入了更多的氧空位，这些氧空位在光探测器中起到了一定的作用。这种表面改性机制表明，等离子体处理不仅可以调节表面缺陷的浓度，还能够改变表面的化学组成和物理结构，从而实现对光探测器性能的优化。

此外，研究人员还对不同等离子体处理后的光探测器进行了长期稳定性测试。结果显示，O?和N?等离子体处理的光探测器在长时间运行后仍能保持较高的性能，而Ar等离子体处理的光探测器则表现出更优的稳定性。这一发现表明，不同等离子体处理对光探测器的稳定性也有一定的影响，这可能是由于氧空位的引入或减少对材料表面的化学稳定性产生了不同的作用。因此，在实际应用中，选择合适的等离子体处理方式不仅能够提升光探测器的性能，还能够延长其使用寿命。

综上所述，本研究通过系统分析O?、N?和Ar等离子体处理对β-Ga?O?薄膜表面缺陷状态及光电性能的影响，揭示了不同等离子体处理对材料性能的调控机制。O?和N?等离子体处理能够有效减少氧空位的浓度，从而降低暗电流并提升响应速度，而Ar等离子体处理则通过引入更多的氧空位来优化接触电阻，进而提升光探测器的光电转换效率和响应速度。这些结果不仅为β-Ga?O?基光探测器的表面处理提供了新的思路，还为未来开发更高效的光探测器奠定了理论基础和技术支持。此外，本研究还强调了等离子体处理在半导体材料表面调控中的重要性，为相关领域的进一步研究提供了方向。