三维纳米尺度调控钇铁石榴石晶体磁性的激光直写技术

《Nature Communications》：Three-dimensional nanoscale control of magnetism in crystalline Yttrium Iron Garnet

本研究针对晶体钇铁石榴石(YIG)纳米结构加工及其磁性无损调控的难题，通过聚焦紫外激光辐照技术，实现了对YIG薄膜垂直磁各向异性(PMA)的三维纳米尺度精准调控。该方法可在横向100纳米、纵向连续可调的尺度内将PMA提升约30倍，并保持晶体质量，成功构建了具有可调自旋波能带结构和非互易性的三维磁子晶体，为低损耗磁子器件和磁光器件设计开辟了新途径。

　　

在自旋电子学和磁子学领域，钇铁石榴石(Yttrium Iron Garnet, YIG)因其优异的磁学、磁光和声子特性被视为理想材料。尤其是其创纪录的低磁阻尼，使得自旋波能够在毫米级距离内传播，为高效信号传输和计算提供了可能。然而，晶体YIG的纳米结构加工一直面临严峻挑战——传统的蚀刻、剥离或辐照等二维加工方法容易导致材料性能退化，且无法实现三维结构的原生制备。尽管通过复杂光刻工艺已能制备某些特定三维YIG结构（如悬空谐振器），但如何在晶体YIG中直接书写任意形状的三维磁性纳米图案，同时保持其高质量晶体结构，仍是一个悬而未决的难题。

发表在《Nature Communications》上的这项研究突破性地解决了这一瓶颈。研究团队开发了一种基于聚焦连续波紫外激光的直写技术，能够在环境条件下对单晶YIG薄膜进行三维磁性调控。他们发现，激光辐照会引发YIG发生稳定的巨增强垂直磁各向异性(Perpendicular Magnetic Anisotropy, PMA)相变，其改性体积在横向和纵向上均可实现纳米尺度的精确控制。这种非破坏性的加工方法为基于YIG的三维磁子器件和磁光器件设计带来了新的可能性。

研究人员主要运用了以下关键技术方法：采用液相外延法在GGG(111)衬底上生长1微米厚单晶YIG薄膜；利用配备405纳米连续波激光的直写系统进行纳米图案化，通过控制激光功率实现深度连续调控；结合磁力显微镜(Magnetic Force Microscopy, MFM)、磁光克尔效应(Magneto-Optical Kerr Effect, MOKE)、扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy, SEM)、拉曼光谱(Raman Spectroscopy)、微区布里渊光散射(micro-Brillouin Light Scattering, micro-BLS)和矢量网络分析仪(Vector Network Analyzer, VNA)进行综合表征；并利用微磁模拟软件(Mumax3)对静态磁畴结构和动态自旋波行为进行理论模拟和验证。

三维磁性纳米图案化

研究团队首先在YIG薄膜表面进行激光扫描辐照。当激光功率超过阈值(P_th)后，磁力显微镜观测到磁畴结构发生显著变化：原本的弱条纹畴（周期约1.6微米）转变为周期可调的窄条纹畴，且磁对比度增强。通过控制激光功率的空间分布，可以实现点对点的连续深度控制，从而构建复杂的三维磁性景观。更引人注目的是，通过透明的GGG衬底进行背面辐照，能够在YIG/GGG界面处形成埋入式图案，并与表面图案对齐形成交叉阵列结构，为制备垂直耦合器件奠定了基础。

磁特性与静态微磁模拟

磁光克尔效应测量表明，辐照区域的饱和场(H_sat)从原始状态的3.3 mT显著增加至67 mT，增强了20倍以上，证实了PMA的巨大提升。微磁模拟很好地再现了实验观察到的磁畴结构。模拟将辐照样品视为双组分系统：底部为原始YIG，顶部改性区域具有增强的单轴各向异性能量密度K_U。当设定顶部区域的K_U为6000 J/m³（约为原始值30倍）时，模拟出的顶部窄条纹畴和随激光功率增加而逐渐消失的底部条纹畴与实验现象高度一致。

结构与光学表征

扫描电子显微镜截面图像清晰地显示了改性体积的厚度随激光功率增加而线性增加，实现了连续的三维控制。拉曼光谱显示辐照后YIG的特征峰仍然存在，但A_1g峰出现左展宽和红移（最高3 cm^-1），表明激光诱导的再结晶使YIG处于应变状态。反射光谱显示在450纳米以下（YIG吸收带），辐照区域反射率降低，暗示可能产生了氧空位，这可能导致应变状态并增强磁致伸缩系数，共同贡献于PMA的提升。

自旋波调控

通过微区布里渊光散射研究均匀辐照区域的自旋波特性发现，在阈值功率以上，自旋波频谱发生显著演变：低频出现新峰，主峰先展宽后分裂。微磁模拟揭示了这些新模式的起源：它们主要局域在顶部改性体积内，而高频模式则局域在底部未改性区域。模拟还显示自旋波传播具有强烈的非互易性，这是由于原始底层和改性顶层的面外各向异性不同所致。

直写磁子晶体

研究团队进一步展示了该技术在制备磁子晶体方面的应用。他们制备了由三条图案化线条组成的布拉格反射器，传输谱测量清晰地显示了在特定频率处形成禁带。此外，还制备了圆形点阵构成的磁子晶体，微区布里渊光散射 mapping显示自旋波强度在空间上受到图案的强烈调制，4.0 GHz模式主要局域在点阵间的水平通道，而2.6 GHz模式则沿垂直通道传播且强度呈空间振荡。模拟表明，这种调制伴随着自旋波强度在厚度方向的非均匀分布，形成了完全三维的自旋波模式轮廓。

本研究成功展示了一种通过紫外激光直写实现晶体YIG磁性三维纳米尺度调控的创新方法。该技术基于线性吸收机制，通过热触发相变，能够在实验上实现最小100纳米横向特征尺寸和连续深度控制的磁性调制。关键在于，该方法保持了YIG的高晶体质量，并可通过透明衬底实现埋入式结构的制备。研究证实，通过调控改性体积的垂直延伸，可以有效控制自旋纹理、自旋波能带结构和空间局域化，为设计新型低损耗、可重构三维磁子器件奠定了基础。这项技术方案成本相对较低，易于操作，具有向工业应用转移的潜力。它不仅克服了传统纳米加工的一些障碍，为基于晶体磁性石榴石的三维超材料和器件开辟了道路，其概念也有望推广至其他复杂氧化物晶体，通过定制其结构特性的三维调制来产生新功能。