综述：创新型碳基材料在高效储氢中的应用：固态、气态和液态系统综述

《Progress in Materials Science》：Innovative carbon-based materials for efficient hydrogen storage: A review of solid, gaseous, and liquid systems

本综述系统探讨了碳基材料在氢能存储领域的前沿进展，重点分析了固态碳材料（如活性炭、碳纳米管）、气态二氧化碳（CO2）氢载体和液态有机氢载体（LOHCs）的储氢机制。文章详细阐述了材料结构调控、催化剂设计对提升储氢容量（如美国能源部DOE目标5.5 wt%）和可逆性的关键作用，并指出其在实现碳中性能源经济中的潜力，为材料科学与能源技术交叉研究提供重要参考。

　　

创新型碳基材料在高效储氢中的应用：固态、气态和液态系统综述

引言

随着全球化石燃料消耗加剧，氢能因其高能量密度（142 MJ kg^?1）和零碳排放特性，被视为21世纪理想能源载体。然而，储氢与运输技术瓶颈严重制约其商业化应用。美国能源部（DOE）针对车载储氢材料设定的2025年目标（5.5 wt%和40 g L^?1）目前尚未实现，亟需开发安全高效的储氢方案。碳基材料凭借可调控的孔结构、高比表面积及化学稳定性，通过物理吸附与化学键合双重机制，为氢能存储提供了多维解决方案。

固态碳材料的储氢特性

活性炭、碳纳米管、碳纤维和富勒烯等材料因其高比表面积和丰富孔结构，成为物理吸附储氢的理想载体。研究表明，通过精准调控孔径分布（如微孔主导结构）和表面修饰（如掺杂杂原子），可显著提升低温环境下的氢吸附量。此外，负载过渡金属（如铂、钯）纳米粒子可激活氢溢流效应（hydrogen spillover），增强室温下的储氢能力。然而，固态材料在常温下的储氢容量仍受限，需进一步优化材料-氢分子相互作用能。

气态CO₂氢载体技术

将CO₂转化为甲酸（HCOOH）、甲醇（CH₃OH）等液态氢载体，兼具碳资源化与储氢双重优势。热催化、光催化及电催化是CO₂氢化的主要路径，其中催化剂设计（如金属-有机框架MOFs、单原子催化剂）对反应选择性与效率起决定性作用。例如，钌基催化剂可高效促进CO₂至甲酸的转化，但副反应（如CO生成）可能导致催化剂失活，需通过界面工程精准调控反应路径。

液态有机氢载体（LOHCs）的进展

LOHCs（如甲苯、咔唑）以其高氢密度（如甲醇12.5 wt%）、环境友好性及兼容现有燃料基础设施的特点，成为长距离储运氢能的优选方案。热催化加氢（如钌、铑催化剂）和电催化加氢是主流技术，但贵金属依赖性问题亟待解决。近期研究致力于开发非贵金属催化剂（如镍基、铁基材料），以降低成本并提升循环稳定性。此外，LOHCs的脱氢过程需在温和条件下实现，避免能耗过高。

脱氢机制与可逆性挑战

固态碳材料的氢释放依赖压力/温度调控，需确保材料结构稳定性；甲酸脱氢需抑制副产CO，可通过钯基催化剂实现高选择性分解；甲醇蒸汽重整（CH₃OH + H₂O → 3H₂ + CO₂）虽成熟，但催化剂烧结和积碳问题仍待优化。LOHCs的脱氢动力学缓慢，需开发低温高效脱氢催化剂以提升循环效率。

结论与展望

碳基材料在固态、气态及液态储氢体系中均展现出独特优势，但各自面临技术挑战：固态材料需突破室温低吸附焓限制；CO₂氢化需提升催化剂选择性；LOHCs需降低贵金属依赖。未来研究应聚焦于多尺度材料设计、催化剂活性位点精准调控及系统集成，以推动氢经济落地。