摘要
作为能源转型的关键因素，电动汽车对其核心技术——锂离子电池提出了很高的要求。快速充电是实现这一转型的一个重要前提，但同时也伴随着诸多挑战，因为提高快速充电能力往往会导致能量密度降低。通过优化电极结构，可以在不牺牲能量密度的前提下提升锂离子电池的快速充电性能。简单且有效的表征方法对于这些技术的快速发展至关重要。然而，传统的充电速率测试在评估传输受限的电极时可能会产生误导性的结果。本研究指出，对于传输受限的电极，即使传输参数（如电极内部的迂曲度）存在显著差异，传统测试方法也可能得出相似的结果。研究将传统的石墨负极与通过结构压延工艺处理的电极进行了对比——这种新型工艺将结构优化和压延过程结合在同一个辊压步骤中完成。通过充电速率测试和半电池测量，本文揭示了锂离子沉积对这一现象的影响，并解释了其背后的电化学机制。此外，本文还提出了一种改进的充电速率测试方法，能够有效展示结构化电极在充电过程中的优势。这种新型方法可以使用标准电池测试设备进行实施，从而实现广泛应用。
1 引言
从内燃机车辆向锂离子电池驱动的电动汽车的转变是减缓人为气候变化的关键举措。为了实现这一快速而全面的转型，必须说服大量内燃机用户转向电动汽车。对于大多数消费者来说，快速充电是他们接受电动汽车使用的重要前提。然而，用于汽车领域的锂离子电池的快速充电能力存在固有的局限性，主要原因是锂离子在电极孔隙中的传输受到限制。[1]由于锂离子在锂离子电池多孔电极中的传输主要以扩散方式进行，Heubner等人提出了基于传输参数的“扩散限制C速率”概念。[2]目前有多种技术可以改善传输参数，从而提升快速充电性能。近年来，电极结构优化技术受到了越来越多的关注。[3]这种技术能够在电极内部形成各向同性的次级孔隙网络，通过降低孔隙的迂曲度来提高锂离子的扩散速率，从而提高“扩散限制C速率”。[4]典型的负极材料石墨呈片状结构，导致其迂曲度较高，因此负极结构优化对充电性能的影响比正极结构优化更为显著。[5]此外，在充电过程中，负极孔隙内的锂离子浓度会下降。增加锂离子的扩散系数有助于促进锂离子向电流收集器附近的深层迁移，从而弥补浓度的减少。这一效应进一步凸显了负极结构优化对快速充电的积极作用。不过，不仅可以通过优化负极结构[6]来延长电池寿命，优化正极结构也同样有效。[7]此外，结构优化还能改善电池在电解液填充过程中的润湿性能。[8,
