通过光诱导光散射技术检测LiNbO3:Y:Fe中的浅陷阱

《Optical Materials》：Detection of shallow traps in LiNbO 3:Y:Fe by means of photo-induced light scattering

浅陷阱与晶场分裂对铌酸锂晶体光致散射的影响研究。光致散射实验表明，Y3?浅陷阱与Fe3?深陷阱共同形成空间电荷场，导致温度依赖的晶场能级分裂为六个子能级。该发现修正了传统单中心电荷传输模型，揭示了Y3?在低强度光记录中的关键作用。

　　

Mikhail Goulkov | Valeriy Voitsekhovych | Theo Woike

乌克兰国家科学院物理研究所，Science Ave 46，03650，基辅，乌克兰

摘要

通过对光诱导的宽角度偏振各向异性光散射的强度和温度进行研究，发现了在LiNbO₃:Y:Fe中记录的光折变光栅中浅陷阱的重要作用。研究表明，位于导带附近的Y²⁺(4d¹)能级与铁深能级一起，作为电子的浅受体中心，有助于电空间电荷场的形成。通过记录的光栅的温度依赖性破坏现象，推断出钇晶体场能级分裂为六个子能级。

引言

LiNbO₃（锂铌酸盐）是一种具有强二阶非线性的铁电材料，具有较大的电光系数和热电系数，并且在紫外到红外光谱范围内具有宽的透明区间。该材料的重要特性在于其光折变效应，这种效应体现了光学激发、光电导和陷阱介导过程之间的相互作用。由于其显著的光折变响应，LiNbO₃在全息存储、动态光栅、全光域工程、光学存储器、可重构衍射元件和自适应全息元件等方面具有广泛应用[1]。

光诱导光散射（PILS）是光折变（PR）效应的直接体现。PILS现象在多种材料中都有观察到[[2], [3], [4], [5], [6]]，其本质如下：入射光的一部分被介质中的不均匀性散射，形成光折变光栅，而透射光则由于在这些光栅上的波相互作用而得到指数级放大。散射过程包含了关于非线性波耦合机制、光栅形成机制以及材料参数的信息。目前已经提出了多种通过研究PILS来测量光折变光栅特征过程的方法和技术[[7], [8], [9], [10]]。

在本文中，我们研究了LiNbO₃:Y:Fe中的宽角度偏振各向异性PILS现象。通过简单检测放大的散射光，可以洞察晶体中禁带内缺陷的能量结构，这些缺陷参与了光折变光栅的记录过程。散射是由单束偏振泵浦光引起的，该泵浦光与最初在晶体中散射的垂直偏振种子波共同作用形成光折变光栅。在这些光栅上放大的光形成了两个相对于入射光对称的异常偏振光瓣[11]。选择波长为λ = 532 nm的低强度连续波辐照，以符合单中心模型来解释电荷激发和传输过程[12]。该模型完美地描述了在生长态的掺铁LiNbO₃:Fe中光栅的记录过程，其中不同的Fe中心根据其价态既可以作为施主也可以作为受体。假设来自施主中心Fe²⁺的电子被光激发到导带中，然后在晶体中移动并被受体中心Fe³⁺捕获，从而产生空间电荷场。这个电场通过线性电光效应调制折射率，形成与光干涉图案相对应的光栅。垂直偏振波的特殊情况确保了导带中的有效电荷传输仅通过光伏效应实现[13]。由于晶体的暗电导率非常低，因此形成的光折变光栅在室温下可以保持稳定数天。

我们的实验揭示了生长态LiNbO₃:Y:Fe单晶中光诱导光散射的异常温度和强度依赖性，这些现象并不符合单中心模型。在之前的PILS研究中并未观察到这些结果[10,14]。此外，文献中也未报道在类似实验条件下未掺杂或掺铁的锂铌酸盐中存在这种光折变光栅的行为。因此，对LiNbO₃:Y:Fe实验结果的详细分析表明，即使在低强度下也应考虑额外的能量中心。我们提出这些额外的能量中心可能与Y离子有关。本文提出了一种基于PILS的新方法来检测导带下的浅层能级。

实验装置和方法

使用采用Czochralski技术从化学计量比成分熔炼生长得到的LiNbO₃:Y:Fe单晶（Y含量为0.73 wt%，Fe含量为0.06 wt%）[15]。Fe主要以Fe²⁺和Fe³⁺的形式掺入Li位点，Y则以Y²⁺和Y³⁺的形式掺入Nb位点，其中Fe²⁺和Y²⁺作为施主，Fe³⁺和Y³⁺作为受体。样品在波长λ = 532 nm处的吸收系数分别为α_o = 22.4 cm^?1（普通偏振光）和α_e = 18.8 cm^?1（异常偏振光）

实验结果

当泵浦光束穿过晶体时，会产生光诱导光散射（PILS），形成两个在±y方向上对称分布的明亮扩散光瓣。散射光的偏振方向与入射光的偏振方向垂直（即异常偏振光）。这就是所谓的o?e型宽角度偏振各向异性PILS，其中o和e分别表示泵浦光沿y轴的偏振方向和散射光的偏振方向

讨论

我们将观察到的散射现象视为光诱导光散射的一种特殊情况。通常认为PILS是由光学不均匀性引起的相干光学噪声散射产生的。这种初始散射与泵浦光的透射部分发生干涉，形成多种相位光栅，表现为折射率n的空间调制，这是通过光折变（PR）效应实现的。种子波与泵浦波的耦合

结论

在单畴铁电材料LiNbO₃:Y:Fe中研究了偏振各向异性的宽角度散射现象。光强度和晶体温度对散射行为的异常影响被解释为浅层陷阱对光折变光栅记录过程中产生的电空间电荷场E_sc的贡献。研究表明，钇是形成这些浅层陷阱的原因。温度依赖性的散射现象是研究这种效应的有效工具

CRediT作者贡献声明

Mikhail Goulkov：撰写 – 审稿与编辑、原始草稿撰写、数据可视化、结果验证、方法论制定、实验设计、概念化分析。 Valeriy Voitsekhovych：撰写 – 审稿与编辑、软件开发、实验设计。 Theo Woike：撰写 – 审稿与编辑、原始草稿撰写、结果验证、方法论制定、概念化分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文所述的工作。