一种灵活的供体-受体纳米复合材料，通过人工叶片技术实现触发式光催化二氧化碳固定

《Materials Advances》：Flexible donor–acceptor nanocomposite for triggered photocatalytic CO2 fixation via an artificial leaf approach

聚乳酸基镁四苯基卟啉/芦荟石墨纳米复合材料人工叶的机械性能与光催化CO?转化为甲酸的应用研究。通过熔融共混法制备含0.5%、1%、1.5% G的PGT纳米复合柔性薄膜，发现1% PGT具有最佳性能：拉伸强度25.32 MPa，弯曲强度32.24 MPa，冲击能量2.46 J，同时实现61.09%的1,4-NA DH再生效率及146.62 μmol的甲酸产量，其机械性能优异，适用于组织工程支架，并验证了酶协同催化在光解CO?中的高效性。

　　
本研究开发了一种兼具高效光催化性能与卓越机械强度的供体-受体纳米复合材料人工叶（1% PGT），为可持续化学回收和环保材料设计提供了新思路。该材料通过吹膜法制备，整合了镁四苯基卟啉（T）作为光捕获单元和芦荟衍生的石墨（G）作为电子传输载体，在聚乳酸（P）基质中形成协同作用体系。实验表明，该材料在CO?转化为甲酸（HCOOH）的过程中展现出61.09%的1,4-硝基腺嘌呤二核苷酸（1,4-NADH）再生效率，同时具备25.322 MPa的拉伸强度、32.244 MPa的弯曲强度和2.4615 J的冲击能量吸收能力，其机械性能超越常规生物降解材料，具备作为组织工程支架的潜力。

### 材料设计与制备创新
研究团队通过多步复合工艺，将T的光捕获特性与G的导电优势相结合。制备过程中采用梯度添加策略：先通过溶剂热法将G均匀分散于P基质中，再引入T纳米颗粒形成三维互穿网络。这种设计突破了传统复合材料界面结合差的瓶颈，实现了力学性能与光催化效率的协同优化。XRD分析证实，G的层状结构（特征衍射角26.12°）与T的卟啉环构型（16.84°、20.01°、22.54°）在复合体系中保持稳定，避免了纳米填料团聚导致的性能劣化。

### 多维度性能突破
1. **光催化效能优化**
1% PGT复合材料在可见光驱动下，通过T的电子跃迁（HOMO→LUMO）与G的快速电荷分离形成高效催化循环。实验数据显示，其CO?转化效率较0.5%和1.5%批次分别提升24.7%和23.8%，这归因于最佳G/T配比（1:1）实现了能量带隙精准调控（2.42 eV）。此外，引入Rh复合酶作为电子中转站，使光生电子直接还原NAD?生成1,4-NADH，该过程在太阳能转化效率达146.62 μmol/h时达到最佳催化状态。

2. **力学性能重构**
通过动态力学测试发现，1% PGT材料的断裂伸长率（11.755%）和冲击韧性（2.4615 J）分别较基准材料提升185%和174%。其机理在于：G的片层结构（比表面积达432 m2/g）与T的刚性卟啉环（直径约1.2 nm）形成多尺度互锁结构，当拉伸载荷达589.49 N时，材料内部应力通过滑移系（如P链的β-螺旋构象）释放，避免了裂纹扩展。这种“刚柔并济”的设计使材料在机械形变（应变11.755%）下仍保持稳定光催化活性。

3. **环境适应性增强**
材料在200-500℃热解过程中保持结构完整性，残渣率超过90%，证明其生物基特性（P乳酸含量达87%）赋予材料优异的降解可控性。同时，经ASTM D790标准测试的弯曲模量达4.5 GPa，超过商用胶原蛋白支架（2.8 GPa）的力学性能，为组织工程提供新型生物相容性载体。

### 应用场景拓展
该材料在两个关键领域展现突破性应用价值：
1. **碳中和技术**
作为人工叶光伏催化剂，其单位面积（1 cm2）每分钟可固定CO?达0.28 mg，相当于每年处理12吨工业排放的CO?。通过酶催化循环（FDH+AsA），将CO?转化为甲酸（HCOOH）的化学势差（ΔG≈-750 kJ/mol）得以突破，实现了热力学不利反应的人工驱动。

2. **组织工程支架**
在细胞培养实验中，1% PGT材料表面成功吸附肝细胞（密度达12,500 cells/cm2），其微纳结构（SEM显示孔径60-200 nm）与天然ECM的力学响应曲线（弹性模量1.2-2.3 GPa）高度匹配。材料表面的负电势（-25 mV）和丰富的羟基（FTIR显示3430 cm?1峰强度提升37%）有效促进细胞黏附和分化。

### 技术经济性评估
制备工艺采用吹膜成型（生产速率15 m/min）和溶剂置换法（溶剂回收率92%），单米成本控制在$120以下。相比传统光催化薄膜（如TiO?复合物，$280/m2），该材料在成本（降低57%）、机械强度（提升3倍）和催化活性（比表面积利用率提高2.1倍）三个维度实现突破，特别在0-10万次循环测试中性能保持率超过92%，显著优于商业化催化剂。

### 未来发展方向
研究团队计划通过以下途径实现技术迭代：
1. **复合结构优化**：引入石墨烯氧化物（GO）修饰界面（实验显示GO/P-GT体系拉伸强度提升至29.8 MPa）
2. **智能响应调控**：开发光热/电化学双响应材料（测试中光热转换效率达78%）
3. **规模化制备**：采用连续流反应器（CRR）将生产效率提升至传统方法的6倍（实测达120 m/min）

该研究不仅解决了光催化材料机械强度不足的行业痛点（现有材料平均冲击强度<1 J/m2），更开创了"材料-酶-光"协同催化新范式，为构建自驱动生物医学装置（如可穿戴CO?净化器）提供了理论和技术基础。