二维杂化钙钛矿中激子增强高阶多光子吸收光电技术实现强激光宽带光电探测

为解决传统光电材料在强脉冲激光探测中饱和强度低、损伤阈值不足的问题，研究人员通过设计二维层状杂化钙钛矿(BA)2(MA)2Pb3Br10（BMPB）的量子阱结构，实现了四光子吸收(4PA)和五光子吸收(5PA)系数分别达9.1×10?4 cm5 GW?3和8.7×10?5 cm7 GW?4的高阶非线性效应，成功开发出可检测21.5 GW/cm2强度、800-2300 nm波段的飞秒激光探测器，填补了强场激光精确表征的技术空白。

　　

在激光技术飞速发展的今天，高强度飞秒激光已成为基础科学和先进技术的革命性工具。然而，商业光电探测器（PD）的低饱和强度和易损性迫使研究人员必须在探测器前加装光束衰减元件，这些光学元件在强场激发下会产生超连续光谱、谐波生成等非线性效应，导致从光谱噪声到光束畸变等各种时空失真。如何实现对高强度脉冲激光的直接光电探测，成为困扰学界多年的技术瓶颈。

针对这一挑战，国内某研究机构的研究团队创新性地利用二维层状Ruddlesden-Popper（RP）杂化钙钛矿的天然多层量子阱结构，通过精确调控有机-无机交替层的量子限域和介电限域效应，设计出(BA)₂(MA)₂Pb₃Br₁₀（BMPB）晶体。该材料同时具备82.3 meV的大激子结合能和2.3 cm² V^?1 s^?1的高载流子迁移率，成功解决了激子非线性增强与载流子传输效率之间的固有矛盾。相关突破性成果发表在《SCIENCE ADVANCES》上。

研究团队主要采用水溶液降温法生长大尺寸单晶，通过X射线衍射（XRD）确认晶体取向，利用空间电荷限制电流（SCLC）方法测量载流子迁移率，并开发开放式孔径Z扫描技术定量表征多光子吸收系数。飞秒激光激发实验采用钛蓝宝石锁模振荡器（680-1020 nm）和光学参量啁啾脉冲放大器（OPCPA，800-2300 nm）作为光源系统。

【激子增强高阶MPA光电机制】研究揭示了BMPB中激子作为特殊跃迁偶极子，通过增强宏观非线性光学磁化率χ⁽ⁿ⁾（n=3,5,7...），显著促进了4PA和5PA过程。理论计算显示其无机层（量子阱）厚度1.8 nm，介电对比度ε_inorg/ε_org=6.0，实现了激子稳定性和解离效率的平衡优化。

【BMPB晶体基本特性】单晶结构解析显示其具有直接带隙（2.3 eV），稳态光致发光（PL）光谱显示500 nm尖锐发射峰。变温PL测得激子-纵光学声子耦合强度Γ_LO=142.7 meV，介于三维钙钛矿和典型二维钙钛矿之间，证实了适中的激子局域化强度。

【宽带MPA非线性】实验测得2PA-5PL强度随激发强度呈n次方增长（η≈n），OA Z扫描确定其5PA系数达8.7×10^?5 cm⁷ GW^?4（2300 nm），比主流材料高三个数量级。温度依赖的5PPL谱显示其能稳定工作于133-293 K温度范围。

【MPA光电探测性能】制作的平面型探测器在2 V偏压下，对800-2300 nm飞秒激光的响应强度范围跨越1.2 MW/cm²至21.5 GW/cm²，损伤阈值达33.9 GW/cm²（800 nm）。光电流开关循环测试表明，器件在无封装条件下保持30小时稳定性，15个月后性能保持率超90%。

【强激光精确成像应用】通过二维移动平台构建的成像系统，BMPB探测器成功捕获了21.5 GW/cm²强度下800 nm涡旋光束（LG₀₁模式）和2300 nm高斯光束的真实空间分布，成像精度显著优于需要衰减元件的商用Si-CCD和钽酸锂热像仪。

这项研究通过量子阱工程的精妙设计，首次在二维杂化钙钛矿中实现了高效高阶多光子吸收与优良载流子输运的协同优化，创造了目前最宽的强度/波长响应范围纪录。其突破性意义在于：1）为强场激光现象研究提供了首款可直接测量的工具；2）开辟了激子调控高阶非线性光学的新途径；3）展示了二维钙钛矿在下一代光电器件中的巨大潜力。该技术有望推动强激光安全防护、量子光学测量等领域的跨越式发展，并为其他高性能非线性光学材料的开发提供了范式转移。