等离子体辅助化学链甲烷干重整室温制氢技术突破

【字体: 时间:2025年05月26日 来源:Fuel 6.7

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  针对传统甲烷干重整(DRM)反应高温积碳严重、能耗高的瓶颈问题,研究人员创新性提出等离子体辅助化学链(CL-DRM)策略,采用γ-Al2O3催化剂在介质阻挡放电(DBD)等离子体协同作用下,实现室温条件下甲烷转化率40%、CO2转化率45%及80%氢气纯度,为低碳制氢提供了绿色新路径。

  

在碳中和目标推动下,如何高效转化温室气体甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)成为科研热点。传统甲烷干重整(DRM)虽能生产合成气,但需850℃以上高温且易积碳失活。化学链DRM(CL-DRM)虽能分离产物氢(H2)和一氧化碳(CO),但仍需700℃高温。面对这一能源与环境双重挑战,上海某高校联合斯洛文尼亚团队在《Fuel》发表研究,开创性地将介质阻挡放电(DBD)非热等离子体(NTP)与化学链策略结合,首次实现室温条件下CL-DRM高效制氢。

研究采用DBD反应器与循环水电极系统,通过两步法策略:先使CH4在γ-Al2O3催化剂上裂解积碳并产H2,再通入CO2将积碳转化为CO。关键技术包括等离子体功率调控、催化剂表征(XRD、TEM等)和在线气相色谱分析。

等离子体辅助甲烷转化
实验发现玻璃珠和γ-Al2O3填料均能增强DBD中的CH4转化,其中γ-Al2O3因表面酸性位点促进积碳形成。添加5%镍(Ni)使CH4转化率提升至40%,但过量Ni会导致积碳过度堆积。

积碳气化与CO生成
积碳在CO2氛围中经等离子体活化可高效转化为CO,遵循布杜尔反应(C+CO2→2CO)。通过优化放电功率(60W)和空速(1200mL/g/h),CO2转化率达45%,且积碳转化率超90%。

结论与意义
该研究突破热力学限制,实现三大创新:(1)室温操作节省85%能耗;(2)产物H2和CO分离简化后续纯化;(3)积碳资源化利用使过程具碳负性潜力。相比传统CL-DRM需700℃(如LaFe0.2Ni0.8O3-δ催化剂),该技术将反应温度降低约670℃,为绿氢生产提供颠覆性解决方案。

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