湿法合成粉体结合自固结技术规模化制备LLZO固态电解质片的研究

为解决传统固态电解质制备工艺复杂、效率低下的问题，研究人员通过湿法合成结合自固结技术优化Li7La3Zr2O12（LLZO）电解质片的规模化生产。实验表明，丙酮溶剂可减少Li+/H+交换，提升烧结密度与离子电导率（0.37 mS cm?1），Li-Li对称电池实现1400小时稳定循环。该研究为固态电池产业化提供了高效、低成本的解决方案。

　　

在追求高能量密度与安全性的下一代电池技术中，固态锂电池被视为颠覆性解决方案。然而，其核心材料——固态电解质（Solid Electrolytes, SEs）的规模化制备仍面临巨大挑战。以Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）为代表的氧化物电解质虽具备高离子电导率和锂金属稳定性，但传统冷压/热压法存在工艺繁琐、设备昂贵等问题，严重制约产业化进程。

针对这一瓶颈，中国科学院的研究团队创新性地提出“自固结方法”（self-consolidation method），通过跳过高压成型步骤直接烧结松散粉体制备LLZO片。然而，粉体制备效率成为新瓶颈。为此，团队系统探究了湿法合成粉体与不同溶剂（H₂O、乙醇、丙酮）对自固结工艺的影响，相关成果发表于《Journal of Energy Storage》。

研究采用球磨混料、高温烧结和电化学测试等关键技术，重点对比了干法与湿法合成的粉体特性。通过XRD、SEM等表征手段分析微观结构，结合阻抗谱和对称电池循环评估电化学性能。

结果部分

1. 溶剂选择机制：丙酮因最小化Li⁺/H⁺交换，使粉体粒径更均匀（44.52 μm），烧结活性显著高于水/乙醇体系。

2. 结构优势：LLZO-丙酮样品晶界电阻降低80%，密度提升至理论值98%，离子电导率达0.37 mS cm^?1（室温）。

3. 电化学验证：对应Li-Li对称电池在0.05 mA cm^?2下稳定循环1400小时，证实界面稳定性与枝晶抑制能力。

结论与意义

该研究首次将湿法合成与自固结技术结合，通过丙酮溶剂优化解决了LLZO粉体制备效率与烧结质量的矛盾。相较于传统方法，新工艺省略高压设备，单次烧结可切割多片电解质，产能提升3倍以上。这不仅为固态电池规模化生产提供新范式，其“溶剂-烧结活性”调控策略还可拓展至其他氧化物电解质体系。通讯作者Pengcheng Zhao指出，该方法已进入中试阶段，有望推动固态电池成本降至商业化阈值。