在氧化铜表面通过界面控制方法合成单铈（Ce）和CeOx催化剂

《ChemCatChem》：Interface-Controlled Synthesis of Single-Ce and CeOx Catalysts on Copper Oxide Surfaces

单原子铈催化剂在氧化亚铜表面的稳定性差异及其退火效应研究，通过STM和XPS揭示Cu?O与Cu(111)的界面行为差异，发现Cu?O通过强Ce-O键稳定单原子铈，退火后铈氧化物形成岛屿并促进Cu?O氧化为带状铜氧化物，XPS显示铈3+浓度下降与氧活化增强相关。

　　

图形摘要

将Ce沉积在Cu₂O表面上可以稳定单Ce催化剂，这与Cu(111)表面不同，在Cu(111)表面上，由于界面作用力较弱，CeO_x会聚集成团簇。在550 K下进行退火处理后，Cu(111)表面的CeO_x团簇会合并成CeO_x岛屿，而Cu₂O表面的单Ce催化剂也会发生聚集，并进一步促进Cu₂O的氧化。

摘要

合理设计铜氧化物表面的单原子铈（单Ce）催化剂对于理解Ce-Cu氧化物体系中的结构-活性关系至关重要。我们利用扫描隧道显微镜（STM）和X射线光电子能谱（XPS）在可控的氧气氛围下系统研究了Ce原子在Cu(111)和Cu₂O表面的沉积过程，发现了不同的界面行为。在Cu(111)表面，由于金属-基底之间的相互作用较弱，Ce原子容易聚集成团簇。相比之下，Cu₂O表面通过强Ce-O键合作用稳定了单Ce原子，使其在300 K时仍能保持分散状态。通过控制表面结构和Ce的覆盖率，我们在三种不同的Cu₂O相（亚稳态的“5–7”相以及有序的“44”相和“29”相）上合成了稳定的单Ce催化剂。热退火实验（480–550 K）表明，单Ce和CeO_x团簇能够分解O₂并促进Cu₂O的氧化，形成具有带状结构的铜氧化物相。XPS分析显示，退火过程中Ce³⁺浓度降低，这与氧活性的增强相关。这些发现表明Cu₂O是一个适用于合成和稳定单Ce催化剂的理想平台，为进一步的催化应用提供了机制上的见解。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。