在微观行人及疏散动力学模拟中应用机器学习方法：一项比较研究

《Simulation Modelling Practice and Theory》：Machine learning methods in microscopic pedestrian and evacuation dynamics simulation: a comparative study

放射性熔盐纯化采用阴极沉积结合4A分子筛吸附工艺，铒元素总去除效率达99.99%。通过W/Ga电极电解实现选择性镧系元素沉积，电解效率衰减问题有效缓解。分子筛在773K下对残留铒等元素吸附效率超99%，协同工艺降低干法后处理成本。

　　这项研究提出了一种创新的净化方法，用于从核燃料废料中去除放射性熔盐中的镧系元素，结合了阴极沉积与高温吸附技术，利用4A分子筛实现高效分离。研究以铒（Er）作为代表性镧系元素，深入探讨了铒和镓（Ga）的电化学沉积机制，展示出通过恒电位电解技术实现高达92.57%的铒去除效率。随后，对电解后溶液进行4A分子筛吸附处理，使目标元素去除效率达到99.93%，而整个电解-吸附流程的总去除效率高达99.99%。特别值得注意的是，在模拟多镧系元素条件下，所有测试元素的去除效率均超过了93%。这种双阶段方法有效地解决了两个关键问题：对有害裂变产物的选择性提取以及在长时间电解过程中效率下降的缓解，从而促进了放射性熔盐的回收，同时显著降低了干式再处理的运营成本。

在全球范围内，气候变化和能源安全已成为影响地球可持续发展的核心挑战。与此同时，随着化石燃料资源的逐渐枯竭，各国正在寻求多样化的能源战略，其中核能作为低碳能源系统中的重要组成部分，具有不可替代的地位。核能以其高密度、无排放的特性，展现了在减少温室气体排放和优化能源基础设施方面的巨大潜力。目前，全球有440座运行中的核反应堆，为全球电力供应贡献了约10%。然而，核能的可持续发展高度依赖于先进的核燃料废料再处理技术。目前，核燃料废料再处理主要分为干式再处理和湿式再处理两种方式。其中，干式再处理因其流程简洁、操作步骤少、设备紧凑且易于维护，表现出良好的适应性，尤其适用于处理高燃耗、高放射性的核废料。这些优势使得干式再处理成为当前研究的热点。

近年来，第四代钍基反应堆的发展推动了熔盐电解技术在核燃料处理领域的研究热潮。这项技术具有操作流程简单、模块化设计、减少废弃物产生以及主要产生固体二次产物等显著优势。在传统的熔盐电解系统中，废金属燃料通常作为阳极，置于LiCl-KCl共晶熔盐电解质中，通过固/液阴极电沉积技术实现铀和超铀元素的回收。此外，干式再处理技术在处理这类反应堆的废料方面表现出特别的适用性。

基于干式再处理的熔盐电解精炼技术成为当前研究的重要方向。研究人员对使用不同阴极材料（如铝、镁、镍、铜、锌、铋、铅和镓）进行镧系元素提取进行了系统研究，这些材料能够合成不同类型的铒金属间化合物。Lebedev的开创性研究定量地确立了熔盐体系中稀土元素的分离因子，揭示了阴极效率的排序：镓 > 铅 > 锌 > 铋 > 锡 > 铟 > 镉 > 铊。这些研究成果为阴极材料的选择提供了关键的指导。镓在锕系/镧系元素分离中表现出优异的电化学选择性，其低熔点（29.8°C）不仅有助于液态阴极的再生，还能够降低运营成本。然而，在长时间电解过程中，电流效率的显著下降成为大规模燃料再处理（数千吨）的经济挑战。液态金属的热力学性质估算表明，在所有低熔点金属中，镓在分离镧系元素与锕系元素方面表现出最高的效率。在1073K的液态镓中，铀/镧分离因子可达到14,000。在电解分离了镧系和锕系元素之后，熔盐中仍残留少量的镧系元素和微量的锕系元素。这些残留元素对熔盐的回收效率产生不利影响，尤其是在高锂含量和相关生产成本较高的情况下。

在此基础上，研究团队开发了一种创新的方法，将电解还原与高温吸附相结合。为了提高镧系元素的去除效率并降低生产成本，选择具有高温耐受性的材料至关重要。因此，基于其独特的结构特性，4A分子筛被选为吸附材料。该材料具有高度均匀的微孔结构和可调节的孔径，能够实现分子级别的选择性吸附和分离。此外，其优异的化学稳定性、热稳定性以及可逆吸附能力，使其特别适用于吸附应用。结合的电解-吸附系统具有双重优势：缓解长时间电解过程中电流效率的下降，同时提供一种新颖的熔盐再生方法。这种方法不仅简化了核废物的玻璃化处理，还推动了闭合式核燃料循环的发展，通过增强资源回收能力实现了更高效的核能利用。

在实验过程中，混合熔盐在200°C下真空干燥24小时，以去除残留的水分。在进行实验前，熔盐经过恒电位电解处理，电压设定为-2.10V，持续时间为1小时，以去除电活性杂质。结构分析表明，分子筛呈现出单分散的球形形态，并具有一致的4埃孔径结构。电化学分析采用三电极配置进行，通过多种电化学技术（如循环伏安法、方波伏安法和开路电位测量）对Er(III)离子的电化学特性进行了全面研究。分析结果揭示了Er(III)在铜基底上的电沉积机制，包括沉积动力学、热力学参数以及界面电荷的分布情况。通过这些研究，研究人员进一步优化了电解-吸附流程，以提高镧系元素的去除效率并确保熔盐的高效回收。

此外，实验还对多种电化学技术进行了系统研究，包括使用钨/镓电极对LiCl-KCl共晶熔盐体系中ErCl3含量为2.53wt%的熔盐进行电化学分析。图2a展示了循环伏安法（CV）曲线，比较了掺杂ErCl3的熔盐与基础LiCl-KCl电解质的电化学响应。比较分析表明，存在两种不同的电化学响应：（1）在-2.40V处出现显著的氧化还原耦合A/A′，对应锂的沉积与溶解；（2）新的氧化还原反应被识别出来，进一步揭示了熔盐体系中元素的分离机制。通过这些实验数据，研究人员能够更精确地控制电解过程，从而实现更高效的元素提取和分离。

实验结果还表明，4A分子筛在高温条件下能够有效吸附残留的镧系元素，从而显著提升整体的去除效率。通过将电解与吸附相结合，不仅能够减少熔盐中的杂质含量，还能够降低处理过程中的能耗和运营成本。这一综合方法在核燃料循环中具有重要的应用前景，能够实现核废料的高效处理和资源的可持续利用。同时，该方法也为未来核能的发展提供了新的技术路径，特别是在第四代反应堆和闭合式燃料循环的背景下，具有广阔的应用潜力。

本研究的创新点在于，通过结合电化学处理与分子筛技术，实现对放射性熔盐中镧系元素的高效去除，同时提升熔盐的回收效率。这种双阶段方法不仅解决了传统处理过程中存在的效率下降问题，还为大规模燃料再处理提供了经济可行的解决方案。通过实验验证，研究人员确认了该方法在不同条件下的有效性，包括在模拟多镧系元素环境下的表现。这些结果为未来核能技术的发展提供了重要的理论支持和实践指导，特别是在推动绿色能源转型和实现能源安全方面具有重要意义。

此外，研究团队还对实验过程中使用的电化学设备和方法进行了详细描述，确保实验的准确性和可重复性。实验设备的配置和操作流程的优化，使得整个处理过程更加高效和安全。通过这些技术手段，研究人员能够更好地控制电解条件，从而实现对目标元素的高效提取和分离。实验结果的分析进一步验证了该方法在实际应用中的可行性，为未来核能技术的推广和应用奠定了坚实的基础。

综上所述，这项研究提出了一种创新的熔盐电解与分子筛吸附相结合的方法，能够有效去除放射性熔盐中的镧系元素，提升熔盐的回收效率，同时降低处理成本。通过实验验证，研究人员确认了该方法在不同条件下的有效性，包括在模拟多镧系元素环境下的表现。这些研究成果不仅为核能技术的发展提供了新的思路，也为实现能源安全和可持续发展做出了重要贡献。