大角度洛伦兹四维扫描透射电镜技术实现纳米尺度磁化、应变与结构同步成像

本研究开发了LA-Ltz-4D-STEM技术，解决了传统电子显微镜无法在纳米尺度同步表征磁性材料结构应变与磁场的难题。通过定制化透镜配置，研究人员首次在无磁场条件下实现亚埃级结构信息采集与磁场成像的同步，成功应用于非晶铁磁合金剪切带区域，揭示了应变诱导磁各向异性与静磁能竞争的微观机制。该成果发表于《Nature Communications》，为磁性材料构效关系研究提供了突破性技术手段。

　　

在磁性材料研究领域，原子尺度的微小变化可能引发磁性能的显著改变。应变作为重要调控手段，能够改变磁各向异性，实现磁性的精细调控。然而，当应变在纳米尺度呈现复杂分布时，如何直接建立结构变化与磁行为的关联成为重大挑战。传统洛伦兹电子显微镜受限于光学系统，要么牺牲空间分辨率获取磁场信息，要么无法同时获得结构信息，这种"信息割裂"严重制约了纳米磁学的发展。

来自德国卡尔斯鲁厄理工学院（Karlsruhe Institute of Technology，INT研究所）的Sangjun Kang等研究人员在《Nature Communications》发表突破性成果，开发出大角度洛伦兹四维扫描透射电镜技术（LA-Ltz-4D-STEM），首次实现纳米尺度下磁场、应变和原子结构的同步成像。该技术通过创新性改造商业电镜的透镜配置，将可采集的衍射角从常规模式的<2.2 mrad提升至25 mrad，使结构分辨率突破至0.8 ?，同时保持无磁场环境。研究人员将该技术应用于塑性变形的Fe_85.2Si_0.5B_9.5P₄Cu_0.8非晶合金，通过像素级关联分析，成功解析了剪切带周围复杂应变场与反常磁构型的相互作用机制。

关键技术包括：1）定制化透镜配置实现大角度衍射采集；2）4D-STEM技术同步记录未散射电子束与衍射束；3）基于衍射环中心偏移的微分相位衬度（DPC）磁场成像；4）衍射环椭圆度分析的应变场映射；5）第一衍射环面积计算的相对原子密度测定。研究使用聚焦离子束（FIB）制备的200 nm厚TEM样品，通过10N载荷划痕实验引入塑性变形。

结果与讨论

光学设置与技术创新

研究团队突破性地将图像像差校正器的第一传递透镜应用于洛伦兹STEM模式，使其在距离样品3 cm处捕获高角度散射电子。这种配置使商业电镜在无磁场条件下实现25 mrad衍射角采集，结构分辨率较传统模式提升10倍以上。对于非晶材料，衍射环提供短/中程原子排列信息；对晶体材料则可获取晶体对称性、晶格参数等数据。

剪切带区域的纳米磁构型

在塑性变形的非晶合金中，剪切带两侧呈现90°取向差的非对称应变场：压入侧（pop-in）主要承受平行于剪切带的压缩应变，而凸出侧（pop-out）则表现为垂直方向的拉伸应变。磁成像显示，压入侧出现周期性排列的小磁畴（<3 μm），而凸出侧磁畴则平行于剪切带排列。这种反常构型打破了软磁材料通常以大磁畴降低能量的规律。

磁弹性耦合的像素级证据

通过将应变张量（3个自由度）与磁场矢量（2个自由度）进行像素级关联，研究发现强应变区内磁矩方向与主应变方向高度相关（图2e）。磁弹性能量密度e_ME计算表明，正磁致伸缩（~40 ppm）使磁矩倾向于平行拉伸应变方向排列。统计显示约70%磁矩遵循应变诱导的各向异性，但仍有30%形成闭合磁畴和涡旋结构，反映磁弹性能与静磁能的竞争。

原位磁化测试验证

样品倾斜10°施加面内磁场（0-30 mT）的原位实验显示，复杂磁畴结构对磁场变化表现出强抵抗力，且撤场后几乎完全恢复初始状态（图4），证实应变诱导的磁各向异性具有高度稳定性。这种可逆性为纳米磁器件的设计提供了新思路。

结论与展望

LA-Ltz-4D-STEM技术通过革命性的光学设计，首次实现商业电镜在无磁场条件下亚埃级结构信息与大视场磁成像的同步采集。该研究不仅解决了传统技术"顾此失彼"的困境，更通过Fe基非晶合金案例，揭示了纳米尺度应变梯度如何通过磁弹性耦合调控磁畴演化。发现剪切带两侧磁构型的显著差异，证实了局域应变工程调控磁各向异性的可行性。

这项技术突破具有广泛适用性：对非晶材料可获取原子对分布函数（PDF）和密度变化；对晶体材料可解析晶格畸变、相变等结构特征。未来结合三维重构技术，有望实现磁矢量场与应变张量的全三维关联分析。研究展现的像素级多物理量关联方法，为理解磁性材料中结构-性能关系建立了新范式，将推动磁传感器、存储器等器件向更高性能发展。