基于浮栅有机电化学晶体管的可穿戴酶传感器:聚苯并咪唑苯并菲咯啉催化层实现汗液代谢物多重检测

【字体: 时间:2025年02月20日 来源:Journal of Nanobiotechnology 10.6

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  本研究针对传统有机电化学晶体管(OECT)酶传感器易受副产物污染的问题,创新性地采用浮栅(FG)结构设计,以聚苯并咪唑苯并菲咯啉(BBL)-Nafion-酶-Nafion叠层作为传感层,开发出可集成柔性微流控系统的穿戴式传感器,实现了葡萄糖(92.47 μA·dec-1)、乳酸(152.15 μA·dec-1)和尿酸(74.27 μA·dec-1)的高灵敏度检测,为无创健康监测提供了新平台。

  

在个性化医疗快速发展的今天,实时监测人体代谢标志物成为疾病早期预警的关键。汗液作为富含葡萄糖、乳酸、尿酸等代谢物的生物样本,其检测却面临传统传感器易受酶反应副产物污染、检测灵敏度不足等挑战。传统有机电化学晶体管(OECT)虽具有信号放大优势,但反应过程中产生的H+、O2等副产物会改变半导体层的掺杂状态,而d-葡萄糖-1,5-内酯等反应物可能吸附在电极界面影响电容特性,这些问题严重制约了传感器的长期稳定性。

针对这一技术瓶颈,山西大学的研究团队在《Journal of Nanobiotechnology》发表创新成果。他们巧妙利用浮栅(FG)OECT的物理隔离特性,将信号放大单元与生化传感单元解耦,同时引入新型催化材料聚苯并咪唑苯并菲咯啉(BBL),构建出具有三层Nafion保护结构的可穿戴酶传感器。研究通过多步微加工技术实现柔性基底上的器件集成,结合电化学阻抗谱(EIS)和开环电位(OCP)测试优化传感性能,最终开发出可贴附于皮肤的微流控检测系统。

关键技术方法包括:1)采用激光刻蚀和磁控溅射制备柔性微电极;2)通过电沉积构建175nm厚BBL催化层;3)优化Nafion-酶-Nafion夹心结构增强酶固定效果;4)集成脉冲电化学测试评估器件稳定性。研究对象为健康志愿者运动后采集的汗液样本。

研究结果部分显示:

  1. 敏感材料优化:比较Pt、普鲁士蓝(PB)和BBL对H2O2的催化性能,发现3.14mm2的BBL膜在10-1 M H2O2中产生199.61mV开路电位,等效电容达3.21×10-5 F,显著优于对照组。

  2. 叠层结构表征:FIB-SEM显示BBL-Nafion-葡萄糖氧化酶(GOx)-Nafion四层结构总厚度约1.11μm,接触角测试证实顶层Nafion可将亲水性的GOx层(19.96°)恢复至95.71°的疏水状态。

  3. 传感器性能:在弯曲半径10mm时,葡萄糖检测电流衰减仅18.1%,经500次弯曲循环后稳定性保持在85%以上。实际汗液检测显示运动后乳酸浓度变化达6.41mM,与文献报道的血栓风险阈值相符。

该研究通过材料创新与结构设计,成功解决了酶传感器污染难题。BBL催化层相比传统Pt电极具有更好的工艺兼容性,而FG结构使信号放大与生化反应空间分离,为发展多参数可穿戴诊断设备提供了新思路。特别是将检测灵敏度提升至μM级别,使得糖尿病、痛风等代谢疾病的早期筛查成为可能。未来通过无线模块集成,这种柔性传感器有望实现真正的实时健康监护。

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