新型双原子催化剂:突破光催化 CO?还原难题

【字体: 时间:2025年03月06日 来源:Chem 19.1

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  为解决烟道气中光催化还原 CO?难题,研究人员开发 CN - CuPt 催化剂,成果优异,具重要意义。

  光催化二氧化碳还原反应(Photocatalytic CO? reduction reaction,CRR)是实现碳循环的一项极具前景的长期研究方向,在实验室使用纯二氧化碳的条件下已取得了令人振奋的突破。然而在实际应用中,工业烟道气中的二氧化碳浓度往往较低,并且还含有氧气(O?),这很容易引发竞争性的氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)。此外,氧化半反应(例如水(H?O)或三乙醇胺(triethanolamine,TEOA)氧化)存在动力学缓慢以及产物分离复杂的问题。在此,研究人员开发出一种负载在氮化碳上的双铜(Cu)/ 铂(Pt)原子催化剂(CN - CuPt),该催化剂在温和的光催化条件下,以模拟烟道气为原料,展现出强大的抗氧性能和较高的 CRR 性能,同时能将异丙醇氧化为丙酮。在光催化 CRR 过程中,该催化剂实现了乙烯产量达到 778.6 μmolh?1gcat?1 的基准水平,且选择性高达 87.0%。此外,CN - CuPt 表现出高抗氧性,在 5% 氧气的干扰下,由于铜物种对氧气的抑制作用,其性能保留超过 90%。该研究强调了在氧气存在的情况下,测试低浓度二氧化碳的 CRR 性能的重要性,并且调控吸附位点的策略可轻易应用于光催化剂的设计。
亮点:

  • 双原子 CN - CuPt 在模拟烟道气条件下展现出高 CRR 性能。
  • 实现了乙烯(C?H?)产量 778.6 μmolh?1gcat?1 的基准水平,选择性达 87.0%。
  • Cu - N?结构延缓了氧气的吸附,使 CN - CuPt 具有高抗氧性。
  • 同时实现光催化 CRR 生成乙烯和异丙醇(IPA)氧化生成丙酮。

总结:
烟道气中的光催化二氧化碳还原面临诸多挑战,比如二氧化碳浓度低、氧气存在引发竞争反应,以及氧化半反应的动力学缓慢和产物分离复杂等问题。研究人员开发的 CN - CuPt 光催化剂,首次实现了在低浓度二氧化碳(即 12% CO?)条件下,通过还原反应与异丙醇氧化为丙酮的过程协同生成乙烯。其光催化乙烯产量达到 778.6 μmolh?1gcat?1 的基准水平,选择性高达 87.0%,性能超越了目前所有先进的二氧化碳光催化剂。此外,CN - CuPt 具有高抗氧性,在 5% 氧气干扰下,性能保留超 90%。这种调控吸附位点的策略,在设计用于实际烟道气光催化还原的催化剂方面展现出巨大潜力。
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