螺旋自旋液体新发现：三角晶格材料 AgCrSe2中的量子态探索

为解决螺旋自旋液体（SSL）在实验中难以识别的问题，研究人员对三角晶格材料 AgCrSe2开展研究。通过单晶中子散射和模拟，发现该材料存在 SSL 态，其性质受热涨落和交换阻挫驱动，这一成果拓展了 SSL 材料体系，对研究阻挫磁性意义重大。

　　在神秘的量子世界里，有一种奇特的状态 —— 螺旋自旋液体（SSL）。它就像量子世界中的 “幽灵”，理论上被预言存在于多种模型中，却极少在实验中被发现。自旋液体是一种特殊的物质状态，在极低温度下，相互作用的自旋系统不会出现长程有序，其基态具有高度简并性，能展现出非常规行为和奇特的准粒子激发。而 SSL 作为一种经典自旋液体状态，虽然缺乏长程有序，但有着强烈的短程相关性，其自旋螺旋具有特定周期性，并且传播向量能在倒易空间中形成连续的轮廓或表面，这一特性使其成为研究新兴激发态（如子维分数子）的理想平台。然而，此前仅在少数几种材料中观察到 SSL 迹象，在三角晶格材料中还从未有过实验证实。

为了揭开 SSL 的神秘面纱，德国德累斯顿工业大学（Technische Universit?t Dresden）等多个研究机构的研究人员展开了深入探索。他们将目光聚焦于一种类德拉福斯矿结构的准二维材料 AgCrSe₂，这种材料具有独特的三角晶格结构，其中磁性 Cr^{3 +}离子（S = 3/2）形成三角层，为研究 SSL 提供了绝佳的样本。研究人员通过单晶广角和小角中子散射技术，结合微观自旋动力学模拟，对 AgCrSe₂进行了全面研究。最终，他们成功在 AgCrSe₂中观察到了 SSL 态，这一发现意义非凡，不仅证实了之前的理论预测，还拓宽了潜在的 SSL 宿主化合物类别，为阻挫磁性研究开辟了新方向。该研究成果发表在《Nature Communications》上。

研究人员在实验中采用了多种关键技术方法。首先是样本制备，通过化学气相传输法，以氯气为传输剂，成功生长出高质量的 AgCrSe₂单晶。然后利用位于瑞士保罗谢勒研究所（PSI）的冷中子衍射仪 DMC 和小角中子散射仪 SANS - I 收集中子衍射数据。在数据处理过程中，对不同温度下的衍射图谱进行分析，获取磁结构信息。此外，运用 Landau - Lifshitz 自旋动力学方法，借助 SU (N) NY 程序包进行数值模拟，从理论层面深入探究 SSL 态的特性。

观察 SSL 态

研究人员对 AgCrSe₂进行单晶中子衍射实验。在倒易空间中，由于 Cr 自旋间的相互作用以及沿 c 轴的反铁磁交换作用，磁性反射出现在第一布里渊区（BZ）的 (H K 3/2) 倒易平面上。在 40K（接近磁比热宽峰最大值）时，衍射图显示出连续的磁强度环，这表明高温下 AgCrSe₂的基态高度简并，确证了 SSL 态的形成。随着温度降低，散射强度逐渐发生变化，从各向同性分布转变为在〈110〉方向出现六个宽峰和宽谷，这与比热测量中观察到的交叉行为一致，说明系统从弱相关顺磁态转变为 SSL 态。通过对低温下散射强度方位角分布的分析，发现即使在远低于交叉温度（T_x）的 1.5K 时，螺旋仍存在一定的方向无序，且这种无序是 AgCrSe₂的固有属性。此外，SSL 态的存在或许能解释 AgCrSe₂中观测到的反常霍尔效应，其不均匀的自旋纹理可能对传导电子产生重要影响。

模拟 SSL 态

为了更好地理解 AgCrSe₂中的 SSL 态，研究人员基于 J₁ - J₂ - J₃海森堡模型进行模拟，模型中包含铁磁 J₁、反铁磁 J₂和 J₃，以及弱面内各向异性 K。通过调整模型参数（J₂=0.33|J₁|，J₃=0.19J₁，K = 0.03|J₁|），成功再现了实验中的磁行为。模拟结果显示，低温下能正确预测各向异性强度分布，随着温度升高，方位角展宽增强，在 0.65|J₁| 时出现完全各向同性的强度环，与 37.5K 时的实验图谱相符。进一步分析模拟强度的洛伦兹半高宽（FWHM）和积分强度，发现其变化趋势与实验数据高度一致，且模拟的磁化强度温度依赖性也与实验数据相近。从实空间自旋构型来看，随着温度升高，自旋的六边形调制逐渐变化，在高温下传播方向变得更加无序，对应完全简并的 SSL 态。

外场的影响

施加面内磁场可能会打破 SSL 态的旋转对称性，进而调控其性质。在 AgCrSe₂中，虽然自旋被限制在 ab 平面内，但实验发现施加沿〈110〉方向的磁场时，SSL 态会发生显著的强度重新分布，与磁场平行的螺旋相关性被抑制，而与磁场垂直的螺旋相关性增强。这是因为外场使原本被面内各向异性限制的面外自旋分量变得有利，自旋相关性不再局限于 ab 平面。模拟结果表明，仅考虑面内各向异性的模型在磁场下不会打破旋转对称性，而引入 Dzyaloshinskii - Moriya 相互作用（DMI）后，能很好地解释实验现象。DMI 使自旋的 S_z分量跟随自旋螺旋传播，影响系统对外场的响应，这也证实了系统中存在不可忽略的 DMI。

研究结论和讨论部分进一步强调了该研究的重要意义。零温相图预测 SSL 基态仅在 J₂/J₃=2 时出现，但在有限温度下，热涨落使 SSL 性质在更广泛的参数空间中显现。AgCrSe₂中较大的面内各向异性限制了自旋维度，使其低能物理可用 XY 自旋模型描述，这为验证相关理论预测提供了理想平台。尽管在模拟中未发现具有非零拓扑电荷的动量涡旋，但该研究为未来探索新兴高阶规范理论在 AgCrSe₂中的应用奠定了基础。总之，这项研究成功观察到三角晶格材料 AgCrSe₂中的 SSL 态，并通过模拟深入理解了其性质和形成机制，为量子材料和阻挫磁性领域的研究开辟了新的道路，有望推动相关领域的进一步发展。