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随着工农业和人类活动排放硝酸盐(NO3?),引发水体富营养化等问题,危害生态和人体健康。研究人员制备 PPy-Cu/GF 复合阴极用于硝酸盐还原研究。结果显示该电极去除NO3??N效率高,稳定性好。这为处理硝酸盐污染水体提供新途径。
在当今环境问题日益严峻的背景下,水体中的硝酸盐污染愈发引人关注。工农业生产以及人类活动排放的硝酸盐,就像一个个 “小恶魔”,肆意打破氮循环的平衡,让水体富营养化,引发藻类疯狂生长。这不仅破坏了生态环境的和谐,还对人类健康构成严重威胁。世界卫生组织为保障大家的健康,特意给硝酸盐 - 氮(
NO3??N)设定了 10ppm 的严格浓度上限。可即便如此,硝酸盐还有 “隐藏技能”,研究发现它具有内分泌干扰效应,这无疑让情况雪上加霜。
面对如此棘手的问题,传统的硝酸盐处理技术,像化学还原、离子交换、反渗透和电渗析等,虽然能起到一定作用,但都存在 “后遗症”,需要后续处理;生物反硝化技术能把水中低浓度的NO3??N转化为氮气(N2),可它耗时久,还需要高碳氮比,操作起来不太方便。在这种情况下,电催化硝酸盐还原(NO3? RR)技术凭借着低成本、占地小、无污染等优势,成为了处理硝酸盐污染的 “潜力股”。不过,这一技术也面临着难题,比如反应动力学慢、催化剂活性和产物选择性低等。
为了攻克这些难题,来自国内的研究人员开启了一场探索之旅。他们把目光聚焦在制备新型电极上,希望能找到提高硝酸盐还原催化性能的 “钥匙”。最终,研究人员成功制备出 PPy - Cu/GF 复合电极(聚吡咯 - 铜修饰石墨毡电极),并对其展开了深入研究。研究结果令人惊喜,该电极在处理硝酸盐污染方面表现出色,这一成果为解决水体硝酸盐污染问题带来了新的希望,相关研究发表在《Chinese Journal of Chemical Engineering》上。
在研究过程中,研究人员采用了几个关键技术方法。首先是两步电沉积法,通过依次在石墨毡(GF)基底上电化学沉积聚吡咯(PPy)和铜(Cu),成功制备出 PPy - Cu/GF 复合电极。其次,利用扫描电子显微镜(SEM)对电极表面形貌进行表征,直观地观察电极表面的结构变化。另外,还进行了电化学分析,以此来探究电极的性能。
一、电极的合成与表征
研究人员通过两步电沉积法制备 PPy - Cu/GF 电极。先在 GF 上沉积 PPy,再沉积 Cu。利用 SEM 对 GF、PPy/GF、Cu/GF 和 PPy - Cu/GF 电极进行表征。结果显示,裸 GF 电极表面经酸碱蚀刻后有许多沟槽和褶皱;引入 PPy 层后,GF 电极表面出现不规则分布的突出结构;Cu/GF 电极呈现颗粒状形态且有明显团聚;而 PPy - Cu/GF 电极上的 Cu 颗粒分布更为均匀。这表明 PPy 的引入有助于改善 Cu 在电极表面的分散情况。
二、PPy - Cu/GF 电极对硝酸盐还原的性能研究
在最佳条件下,PPy - Cu/GF 阴极对 50mg?L?1 的NO3??N去除率几乎达到 100%(99.01%),明显高于 GF、PPy/GF 和 Cu/GF 电极。在 pH 值 3.0 - 11.0 的范围内,NO3??N的去除率受影响较小;而将电流密度从 10mA?cm?2 提高到 25mA?cm?2 时,NO3??N的还原得到促进。当Cl?浓度为 2000mg?L?1 时,NO3??N的去除率虽略有下降,但由于活性氯能将NO3??N氧化为N2,使得生成N2的选择性大幅增加。
三、PPy - Cu/GF 电极的稳定性及还原机制研究
PPy - Cu/GF 阴极在 12 个循环内,平均去除率达到 97.83%,展现出良好的稳定性,在实际水体应用中潜力巨大。通过电子顺磁共振(EPR)分析和活性物种捕获实验证实,PPy - Cu/GF 阴极上的硝酸盐还原主要依靠电子转移介导的直接还原,而 * H(氢自由基)则影响亚硝酸盐还原为氨的过程。
研究结论表明,PPy - Cu/GF 电极通过两步电沉积法成功制备,PPy 和 Cu 的共同修饰为电极提供了更多的NO3??N还原活性位点,降低了电荷转移电阻,加快了电子转移速率。这不仅有效抑制了中间产物的生成,还显著提高了硝酸盐的去除效率。该研究成果对于解决水体硝酸盐污染问题具有重要意义,为相关领域的研究和实际应用开辟了新方向,有望推动电催化硝酸盐还原技术在污水处理中的广泛应用,为保护生态环境和人类健康贡献力量。