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为探究有机配体对放射性核素在水泥中迁移和吸附的影响，研究人员以 EDTA 和 Eu (III) 为对象，用分子动力学模拟等方法研究。结果表明，Ca–Eu (III)–EDTA 复合物使 Eu (III) 吸附减少，该研究为理解放射性核素在水泥环境中的行为提供依据。
在放射性废物处理领域，水泥是多屏障系统的关键组成部分，其内部的钙硅酸盐水合物（C-S-H）能吸附金属离子，对防止放射性核素泄漏至关重要。以往人们认为乙二胺四乙酸（EDTA）对放射性核素在水泥中的吸附影响较小，因为它会与大量存在的钙离子强烈络合。但新的实验却发现，在 CaCl?溶液中，高浓度 EDTA 会降低 C-S-H 对 Eu (III)（常作为三价锕系和镧系元素的代表）的吸附。这一矛盾现象引发了科研人员的关注，为了解开其中奥秘，德国的研究人员开展了相关研究。
研究人员运用分子动力学（MD）模拟和平均力势计算方法，对 Eu (III) 与 C-S-H 之间的吸附过程进行研究。他们以 C-S-H 的 (001) 表面为研究重点，构建了模拟体系，其中模拟盒尺寸为 50 ?×50 ?×50 ? ，包含 4096 个水分子以及多种离子，以模拟实际环境中的离子浓度。
在研究结果方面：
- 溶液中复合物的相互作用：在高 pH（pH>11，这是水泥基系统的典型 pH 条件）下，EDTA 完全去质子化，其与 Eu (III) 的二元复合物结构已为人熟知。研究发现溶液中存在三种可能的 Eu/EDTA/Ca 复合物。这一结果是通过对溶液相的模拟分析得出的，为后续研究复合物在 C-S-H 表面的吸附奠定了基础。
- 吸附位点分析：研究人员考察了 Eu (III)/EDTA 复合物在 C-S-H 两个常见吸附位点的吸附情况。位点特异性分析显示，Ca–Eu (III)–EDTA 复合物在溶液中保持稳定，这大大降低了 C-S-H 对 Eu (III) 的吸附。这表明，正是这种三元复合物的形成，限制了 Eu (III) 在 C-S-H 表面的吸附，进而影响了放射性核素在水泥中的保留。
研究结论表明，通过 MD 模拟确定了溶液中 Eu (III) 和 EDTA 的络合行为，明确了最可能的三元复合物结构，并发现这些复合物显著影响 Eu (III) 在 C-S-H (001) 表面的吸附。该研究成果对于理解放射性核素在水泥基环境中的迁移和吸附机制具有重要意义，为优化放射性废物处理方案提供了理论依据，有助于更安全地处置放射性废物。
在技术方法上，研究人员主要运用了分子动力学模拟和平均力势计算这两种关键技术。通过构建特定的模拟体系，模拟了在 CaCl?溶液中 Eu (III)/EDTA 复合物的行为，为研究提供了微观层面的数据支持。
总之，这项发表于《Computational and Theoretical Chemistry》的研究，成功揭示了 EDTA 存在下 C-S-H 对 Eu (III) 吸附减少的分子机制。这一成果不仅加深了人们对放射性核素在水泥环境中行为的理解，也为未来放射性废物处理技术的改进提供了关键的理论支撑，在放射性废物处理领域具有重要的应用价值和指导意义。
