Rashba能带结构中自旋可切换光学现象：二维超晶格钙钛矿薄膜中动量空间系间穿越的突破性发现

研究人员针对自旋电子学和手性光学器件开发中缺乏高效自旋调控手段的难题，通过构建二维超晶格钙钛矿(4,4-DFPD2PbI4)/铁磁钴(Co)多铁界面，首次实现了室温下自旋可切换的圆偏振发光(CPL)。该研究利用极化中子反射(PNR)证实了长达70nm的自旋-轨道超长程相互作用，揭示了通过Rashba能带结构实现σ+/σ-偏振转换的系间穿越机制，为发展新型自旋光电器件提供了关键理论基础。

　　

在自旋电子学和手性光学器件快速发展的今天，如何实现高效可控的自旋调控成为领域内亟待解决的核心问题。传统自旋器件往往面临操作温度低、调控手段复杂等瓶颈，而二维钙钛矿材料因其独特的量子限域效应和强自旋-轨道耦合(SOC)特性，为突破这些限制提供了新思路。特别是在具有Rashba能带分裂的系统中，自旋上下能带分别携带右旋(σ⁺)和左旋(σ^-)圆偏振轨道动量，这种本征的轨道-自旋锁定效应为开发新型自旋光电器件创造了可能。然而，如何在室温下实现自旋态的可逆切换，并阐明其微观机制，仍是该领域尚未攻克的科学难题。

针对这一挑战，中国科学院大学的研究团队在《Nature Communications》发表重要研究成果。他们通过精确设计二维超晶格钙钛矿/铁磁钴的多铁界面，首次实现了室温下基于Rashba能带结构的自旋可切换光学现象，并揭示了动量空间系间穿越的微观机制。研究采用极化中子反射、圆偏振瞬态吸收光谱等先进表征技术，结合溶液法制备的高质量(4,4-DFPD₂PbI₄)薄膜，系统研究了自旋-轨道相互作用对光学性能的调控规律。

二维超晶格钙钛矿薄膜的基本特性
通过优化旋涂工艺制备的薄膜展现出6.2?周期性的超晶格结构，X射线反射(XRR)显示其表面粗糙度低至1nm。光谱分析表明该材料具有2.26eV的直接带隙，在5K下观察到寿命达0.1ms的荧光发射，室温下仍保持0.84μs的较长寿命。二次谐波产生(SHG)和上转换发光证实了其铁电特性，偏振相关发光则揭示了发光偶极子在薄膜平面内的定向排列。

Rashba能带结构中圆偏振轨道动量的光学操控
研究证实右旋(σ⁺)和左旋(σ^-)圆偏振光可分别选择性激发Rashba能带中的自旋上和自旋下能带。在5K下测得圆偏振度(DOP)达8.1%，室温下仍保持0.8%，表明强自旋-声子耦合作用。特别值得注意的是，圆偏振轨道动量表现出超长寿命特性——室温0.84μs，5K下延长至0.1ms，这为自旋调控提供了关键时间窗口。

通过Rashba能带间系间穿越实现自旋切换
构建Au(12nm)/Co(17nm)/钙钛矿异质结构后，研究发现当Co层自旋方向在+1T和-1T间切换时，CPL偏振态会发生σ⁺?σ^-的可逆转换。极化中子反射证实这种切换源于70nm范围内的自旋-轨道超长程相互作用，符合动量守恒方程M_σ⁺-S=M_σ^-。这种自旋诱导的系间穿越过程仅需0.1ps即可完成，且在0.1ns内保持稳定轨道极化。

自旋可切换现象的动力学研究
圆偏振泵浦-探测瞬态吸收谱显示，在+1T磁场下σ⁺泵浦可快速(1ps)建立σ⁺能带主导分布，而切换至-1T时则立即转为σ^-主导态。值得注意的是，即使使用相反手性光激发，磁场仍能诱导0.1ps延迟的系间穿越，证实这是自旋翻转主导的过程。二维热图分析进一步验证了自旋极化态在525nm处的持续稳定性。

这项研究通过多铁界面设计，首次在室温下实现了基于Rashba能带的自旋可切换光学现象，揭示了动量空间系间穿越的新机制。其重要意义体现在三个方面：技术上，开发出溶液法制备的高质量二维超晶格薄膜，为低成本自旋器件奠定材料基础；理论上，阐明自旋-轨道超长程相互作用机制，建立了轨道动量与自旋态的定量关联；应用上，演示了室温工作的自旋光开关原型，为发展新型自旋电子学、轨道电子学和手性光学器件提供了全新思路。特别是将自旋调控时间尺度推进至皮秒量级，为超快自旋器件设计开辟了可能性。这些发现不仅深化了对二维钙钛矿自旋特性的认识，也为开发下一代自旋信息处理器件提供了重要理论指导和技术路径。