沙尘暴扰动对地表臭氧的影响:机制解析与意义探究

【字体: 时间:2025年05月09日 来源:SCIENCE ADVANCES 11.7

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  当前,臭氧(O?)污染与沙尘暴问题备受关注。为探究沙尘暴对地表臭氧的影响,研究人员综合测量与建模方法展开研究。结果发现,2016 - 2023 年 12 次沙尘暴期间臭氧浓度显著降低,且尘埃粒子与臭氧生成过程的相互作用至关重要。该研究为大气污染治理提供依据。

  在地球的大气环境中,臭氧(O?)这位 “隐形杀手” 时刻威胁着人类健康、生态系统平衡和气候稳定。对流层臭氧主要源于气相氮氧化物(NO? = NO + NO?)和挥发性有机化合物(VOCs)的光化学氧化过程。通常,臭氧光化学机制分为 VOC 限制、NO?限制以及近年来新提出的气溶胶抑制三种模式。气溶胶对臭氧生成的影响十分复杂,其类型和浓度的变化会改变臭氧前体物及相关物种的分布,进而影响臭氧的生成与消亡。
与此同时,全球荒漠化问题日益严重,约三分之一的陆地表面受到威胁。这使得沙尘暴频发,大量沙尘进入大气,对近地表臭氧产生影响,尤其是在干旱和半干旱地区。在中国西北和华北地区,频繁出现的沙尘天气与臭氧空气污染问题相互交织。尽管此前有一些实地观测和实验室模拟表明,沙尘污染期间臭氧浓度会下降,且沙尘粒子能与一些自由基和活性物种发生反应,但对于实际大气中沙尘粒子降低臭氧浓度的机制,仍缺乏定量证据。

为了揭开这一谜团,研究人员开展了深入研究。他们通过综合测量与建模的方法,对中国地区沙尘暴期间地表臭氧的变化进行了定量分析。研究结果发表在《SCIENCE ADVANCES》上,为大气污染研究领域带来了新的突破。

在研究方法上,研究人员主要运用了两种关键技术。一是利用机器学习算法,通过构建随机森林(RF)模型,引入 PM??作为沙尘粒子的代理变量,结合多种气象和时间变量,分析气象条件和沙尘粒子对臭氧浓度变化的影响;二是运用化学传输模型 WRF - Chem v3.9.1,设置不同的模拟场景,评估沙尘粒子对臭氧的直接和间接影响,以及对臭氧生成敏感性的影响 。

在研究结果部分,首先是观测到的与沙尘暴相关的臭氧减少。研究人员选取中国西北(NWC)和华北平原(NCP)地区的典型沙尘暴事件进行分析,以 PM??浓度的极端变化作为沙尘排放的示踪剂,确定了 2016 - 2023 年春季的 12 次代表性沙尘暴污染案例。结果显示,受沙尘暴影响,这些地区 PM??浓度急剧上升,臭氧浓度显著下降。例如,2021 年 3 月 15 - 19 日 NWC 地区的一次严重沙尘暴,PM??浓度飙升至平时的 20 倍,臭氧浓度则大幅降低,MDA8 臭氧浓度相比沙尘暴前下降了约 43%。同时,在 NCP 地区 2023 年 3 - 4 月的两次沙尘暴期间,也出现了类似的臭氧浓度下降现象。此外,研究还发现,沙尘暴期间 NO?浓度有所下降,CO 浓度相对稳定,MDA8 臭氧与 CO 的比值降低,表明大气化学过程在臭氧损失中起到了重要作用。

其次是气象条件对沙尘暴期间臭氧减少的影响。利用机器学习方法评估气象条件(Cmet)和沙尘粒子(Cdust)对臭氧浓度下降的影响,结果表明,气象条件在沙尘暴期间对臭氧减少有重要影响。在 2021 年 3 月和 2023 年 3 - 4 月的沙尘暴事件中,Cmet 值在受影响地区显著为负,解释了约 76 ± 7.5% 的臭氧浓度下降,说明气象扰动如大气扩散和稀释的变化是导致地表臭氧减少的主要因素。

然后是沙尘粒子对臭氧的抑制作用。Cdust 值在沙尘暴影响地区呈现明显的负趋势,且与 PM??浓度相关,表明沙尘粒子对降低臭氧浓度有显著作用,其贡献约为 13 - 35%。进一步研究发现,沙尘暴期间太阳短波辐射减弱,通过敏感性分析可知,这会导致臭氧光解速率降低,进而减少臭氧生成。利用 WRF - Chem 模型模拟沙尘粒子对臭氧损失的影响,发现沙尘粒子对臭氧、N?O?、HO?等物种的摄取是导致臭氧减少的重要化学途径。在 NWC 地区,沙尘粒子直接摄取臭氧对臭氧变化的贡献最大;在 NCP 地区,N?O?的摄取是重要的臭氧损失途径。此外,研究还发现,沙尘粒子的摄取会影响臭氧生成的敏感性,使臭氧生成向更敏感于 VOC 限制的条件转变。

研究结论表明,2016 - 2023 年中国的 12 次典型沙尘暴事件中,地表臭氧生成显著减少,主要归因于气象变化和沙尘粒子的影响,其中气象扰动是主导因素。沙尘粒子通过抑制光解速率、摄取臭氧和活性物种等过程,对臭氧损失有重要贡献,且这些摄取过程会影响复杂的臭氧生成 - 破坏化学。

该研究意义重大。在中国,臭氧污染日益严重,春季臭氧浓度的持续上升会加剧二次空气污染物的形成。研究沙尘对臭氧的影响,对于未来复杂大气污染的管理至关重要。此外,中国西北和蒙古国等地是沙尘暴频发地区,该研究结果对全球沙尘污染趋势研究也有重要参考价值。在气候变化和人类活动不断增强的背景下,持续研究全球沙尘污染趋势及其对大气氧化能力和光化学循环的影响,对预测未来空气质量和气候变化具有重要意义。

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