编辑推荐：
为解决太阳能利用及 2D 材料在光催化水分解中的问题，研究人员设计 24 种 Janus-WSSe/HfZrCO2范德华（vdW）异质结构，筛选出一种 Z 型异质结构深入研究。结果表明其在中性和酸性环境下是有前景的光催化剂，为光催化水分解提供新思路。
在当今能源领域，太阳能作为一种取之不尽的能源，本应是解决能源危机的 “金钥匙”，但它却存在能量密度低、分布不均且难以储存的问题。而氢气，作为一种二次能源，具有能量密度高、可储存运输且无污染的优势，成为未来能源的理想选择之一。利用太阳能生产氢气，既能带来巨大的经济和社会效益，又符合人类可持续发展的需求。在太阳能光催化水分解过程中，光催化剂的性能是决定反应效率的关键。自 20 世纪 70 年代起，人们就致力于寻找合适的光催化剂，从传统半导体材料到新型纳米结构复合材料，研究不断深入。2004 年，Novoselov 等人成功从石墨中机械剥离出单层和多层石墨烯，此后，各种二维（2D）材料如雨后春笋般涌现。2D 材料凭借其大比表面积、优异的光电性能在光催化领域备受关注。然而，许多 2D 单一材料存在光生载流子快速复合、可见光吸收范围有限以及稳定性不足等问题，严重限制了它们在实际应用中的效率。构建二维范德华（vdW）II 型异质结构（HS）是分离光生载流子、提高载流子迁移率的有效手段，但 II 型 HS 通常氧化还原能力较差，导致水解过程中析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的驱动力不足。二维 Z 型 HS 作为一种新型光催化剂结构，既能有效促进光生电荷的分离和转移，又能保留较强的氧化还原能力，极大地提高了光催化效率，成为材料领域的研究热点。
在此背景下，国内研究人员开展了关于直接 Z 型光催化水分解 Janus-WSSe/HfZrCO
2范德华异质结构的研究，相关成果发表在《Computational and Theoretical Chemistry》上。该研究意义重大，有望为光催化水分解制氢开辟新途径，推动能源领域的发展。
研究人员主要运用了第一性原理计算技术。他们基于维也纳从头算模拟软件包（VASP）进行所有结构优化和性能研究，采用投影增强波（PAW）方法描述芯电子与价电子之间的相互作用，将平面波截断能设置为 520 eV 以确保计算精度，并使用 Grimme 的 DFT-D3 经验色散校正方法。
结构和稳定性
构建二维 II 型异质结构是获得水分解光催化剂的有效途径，但设计异质结构的两种二维材料的晶格参数应相近。研究表明，WSSe 和最稳定的 HfZrCO2单层的晶格参数分别为 3.16 ? 和 3.28 ?，通过理论公式计算得出 WSe2和 HfZrCO2单层之间的晶格失配较小，这为构建稳定的异质结构提供了基础。
结论
研究人员基于 Janus-WSSe 和 HfZrCO2单层设计了 24 种 WSSe/HfZrCO2范德华异质结构，并筛选出两种最稳定的结构进行进一步研究，分别是 D 堆叠（S-Hf&W-C）异质结构和 F′- 异质结构。对前者的电子性质计算表明，它是 I 型能带排列，适合用作光催化剂。F′- 异质结构界面存在内建电场和能带弯曲，表明它是一种 Z 型异质结构。这种结构不仅有利于光生载流子的分离和转移，还保留了较强的氧化还原能力。研究结果显示，该 Z 型异质结构在中性和酸性环境下都是有前景的 Z 型光催化水分解催化剂，为解决光催化水分解的关键问题提供了新的思路和材料选择，在光催化制氢领域具有潜在的应用价值。
