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随着能源存储需求增长，钠离子电池（SIBs）因资源丰富受关注。为解决 SIBs 阳极材料问题，研究人员开展 ZnSe0.7Te0.3阳极材料研究，发现双缺陷可提升性能。该研究为设计高性能 SIBs 阳极提供理论依据。
在当今的能源领域，锂离子电池（LIBs）凭借其优良性能广泛应用于各类电子设备与电动汽车。然而，锂资源的有限性使得人们将目光投向了钠离子电池（SIBs）。SIBs 因钠资源丰富、成本较低，有望成为未来大规模储能的重要选择。但 SIBs 的发展面临诸多挑战，其中阳极材料的性能问题尤为突出。传统的石墨作为锂离子电池的典型阳极材料，在用于 SIBs 时，存在电池容量有限和结构不稳定等问题。过渡金属硫族化合物（TMC）虽然具有高理论容量和结构多样性，但像 ZnSe 这类材料也存在电导率欠佳、动力学迟缓以及充放电过程中体积变化大等问题，这些都限制了 SIBs 的快速充放电能力和结构稳定性，严重阻碍了其商业化进程 。因此，寻找高性能的 SIBs 阳极材料迫在眉睫。
为了解决这些难题，山东大学的研究人员开展了一项极具意义的研究。他们将研究重点聚焦于 ZnSe0.7Te0.3纳米晶体，通过巧妙地引入孪晶结构和替代掺杂，成功提升了材料的钠存储性能。这一研究成果发表在《Nature Communications》上，为 SIBs 阳极材料的设计提供了全新的思路和理论依据。
在这项研究中，研究人员运用了多种关键技术方法。结构表征方面，利用 X 射线衍射（XRD）确定样品的晶相，透射电子显微镜（TEM）和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）观察材料的形貌、结构及原子分布；成分和价态分析借助 X 射线光电子能谱（XPS）；热重分析（TGA）用于确定碳含量，氮吸附 - 脱附测量研究多孔结构和比表面积。电化学性能测试时，组装硬币型电池，采用恒电流充放电测试、循环伏安法（CV）、电化学阻抗谱（EIS）等技术，并结合理论计算，如密度泛函理论（DFT）计算，深入探究材料的性能及反应机制。
研究人员首先对材料进行合成与表征。以沸石咪唑酯骨架结构材料（ZIF-8）为模板，通过一系列复杂的反应过程，成功制备出具有孪晶结构的 ZnSe0.7Te0.3@C 纳米复合材料。借助多种微观表征技术发现，Te 杂原子成功掺杂进入 ZnSe 晶格，部分取代 Se 原子，且材料中形成了明显的孪晶结构和大量孪晶界（TBs）。DFT 计算表明，Te 替代原子会增加 ZnSe 体系的能量，而孪晶结构的形成能在一定程度上稳定 Te 掺杂的 ZnSe0.7Te0.3体系，从热力学角度促进了孪晶结构的形成。同时，XRD 和 XPS 等测试进一步确定了材料的晶体结构、成分及元素价态，TGA 和氮吸附 - 脱附测量则对材料的碳含量、多孔结构和比表面积进行了表征，为后续研究奠定了基础。
接着，研究人员对材料的电化学性能进行了深入研究。理论计算发现，孪晶结构的存在显著降低了钠离子的扩散能垒，加速了钠离子沿不同路径的扩散。GITT 曲线和 EIS 测试结果也证实，ZnSe0.7Te0.3@C 具有更高的钠离子扩散系数和更快的电荷转移速率。通过调整 Te 的掺杂水平，研究人员发现 ZnSe0.7Te0.3@C 中 TBs 的数量最为合适，其倍率性能和循环稳定性表现优异。在不同电流密度下，ZnSe0.7Te0.3@C 的比容量均高于 ZnSe@C 等其他对比材料；在 5A g-1的电流密度下循环 1000 次后，ZnSe0.7Te0.3@C 仍能保持 307 mAh g-1的较高容量，展现出良好的循环稳定性。
为了进一步揭示材料的电化学反应过程，研究人员进行了 CV 测试、原位 XRD 和原位 TEM 表征。CV 测试表明，ZnSe0.7Te0.3@C 具有良好的电化学可逆性。原位 XRD 和原位 TEM 结果详细展示了材料在充放电过程中的结构变化和产物形成，确定了其电化学反应方程式。此外，通过对比实验发现，虽然初始的 ZnSe0.7Te0.3在电化学反应中会转变为其他材料，但它对维持良好的电化学性能起着至关重要的作用。
综上所述，该研究通过 Te 杂原子掺杂在 ZnSe 纳米晶体中引入替代缺陷和孪晶结构，深入揭示了 Te 替代原子对孪晶平面缺陷的作用机制、Te 掺杂含量对孪晶界数量的影响以及对电化学性能的影响规律。研究确定了 ZnSe0.7Te0.3的最佳成分和 TBs 数量，显著提升了其钠存储性能。这一研究成果为钠离子电池阳极材料的缺陷工程设计提供了坚实的理论基础，有望推动钠离子电池技术的进一步发展，在未来大规模储能领域发挥重要作用。
