SrTiO3薄膜中应变诱导的铁电相变:经典-量子交叉的突破性发现

【字体: 时间:2025年05月14日 来源:Nature Communications 14.7

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  研究人员通过原位应变调控和X射线技术,揭示了SrTiO3薄膜在应变诱导下从顺电到铁电的可逆相变机制。研究发现,随着温度降低,体系从经典相变(临界指数β≈0.5)过渡到量子主导区域(β≈1.5),证实了量子临界点(QCP)的存在。该工作为低维量子材料中应变工程提供了新范式,发表于《Nature Communications》。

  

在量子材料领域,如何通过非热力学手段调控物态始终是核心挑战。SrTiO3作为典型的"量子顺电体",其铁电序的起源长期存在争议——究竟是位移型相变(displacive transition)还是无序-有序型(order-disorder)转变?传统块体材料仅能承受0.1%的应变,而薄膜技术为突破这一限制提供了可能。

斯坦福大学和韩国科学技术研究院等机构的研究团队利用20 nm厚SrTiO3自支撑薄膜,首次实现了>1%的可逆应变调控,并结合X射线衍射(XRD)和Ti-K边X射线线性二色性(XLD)技术,绘制出完整的应变-温度相图。研究发现:1)应变诱导的铁电序呈现位移型特征,排除了预成核极化纳米畴的存在;2)临界应变ε0(T)随温度降低而减小,量子涨落在低于100K时显著增强铁电序;3)临界指数β从高温区0.5(经典行为)增至低温区1.5(量子主导)。该成果发表于《Nature Communications》,为量子材料应变工程建立了新标准。

关键技术包括:1)脉冲激光沉积(PLD)制备SrTiO3/Sr2CaAl2O6异质结薄膜;2)聚酰亚胺支撑的悬空膜应变装置(最大应变20%);3)同步辐射XRD(11.212 keV)和Ti-K边XLD(4.97 keV)原位联用技术。

【结果】

  1. 可逆应变控制:20 nm薄膜在40K下实现εa>1%的弹性应变循环,Poisson比v=0.34显著高于块体材料(v=0.22)。XRD显示(002)、(202)峰位移动可逆,证实晶格响应弹性。

  2. 应变诱导铁电序:E//a偏振的Ti-K边前驱峰(4970.8 eV)强度随应变增加,而E//c谱不变,证明铁电极化沿应变方向(a轴)。通过偶极矩计算得到Ti位移δTi=2.01 pm,O位移δO=7.30 pm。

  3. 临界行为演化:拟合XLD强度与应变关系发现,β从100K的0.93增至40K以下的1.5,对应量子涨落增强区域。相边界符合幂律关系Tc∝[εa0(0)]1/Δ,推测量子临界应变ε0(0)=0.019%。

【讨论】
该研究明确排除了无序-有序相变模型(预成核畴δTi<0.7 pm),支持位移型相变机制。量子涨落效应在低于100K时显现,与介电常数T2依赖关系的异常起始温度一致。虽然理论预测需考虑线性-二次应变耦合(Landau理论),但增大的β值暗示有效维度增加(d+z理论)。研究还展示了La0.7Ca0.3MnO3等氧化物薄膜的普适应变调控能力,为柔性量子器件开发奠定基础。

这项突破不仅解决了SrTiO3铁电序的微观机制争议,更建立了低维量子材料应变调控的通用平台。未来可拓展至超导、磁阻等量子态调控,推动可穿戴量子器件发展。

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