硅掺杂类金刚石碳表面嵌段共聚物滑移膜的组成解析与形成机制研究

为解决高载荷条件下边界润滑性能优化难题，研究人员通过XPS和ToF-SIMS技术结合ab initio模拟，揭示了PLMA-b-PDMAEMA嵌段共聚物在Si-DLC表面通过N-Si键锚定形成吸附驱动型润滑膜的机制。该研究为开发新型聚合物-掺杂DLC复合润滑系统提供了理论依据，显著提升了摩擦学性能。

　　

在机械系统高速发展的今天，如何实现极端工况下的高效润滑始终是材料科学领域的重大挑战。传统润滑油添加剂在高温高压环境下易失效，而类金刚石碳(DLC)涂层虽具有优异耐磨性，却面临润滑剂界面相容性差的瓶颈。尤其当硅掺杂DLC(Si-DLC)与功能性聚合物联用时，其分子级相互作用机制尚不明确，严重制约了高性能润滑系统的设计。

为解决这一难题，由Takeru Omiya领衔的国际研究团队在《Applied Surface Science》发表重要成果。研究采用多尺度表征与计算模拟相结合的策略，首次阐明了聚(月桂基甲基丙烯酸酯)-嵌段-聚(2-二甲氨基乙基甲基丙烯酸酯)(PLMA-b-PDMAEMA)在Si-DLC表面形成超润滑膜的动态过程。关键发现表明，聚合物通过氨基与硅原子形成高强度N-Si共价键，在机械载荷下仍保持稳定，使摩擦系数降低达40%，为开发新一代智能润滑材料提供了全新范式。

研究主要运用磁控溅射制备Si-DLC涂层，通过球-盘摩擦试验机评估润滑性能，结合X射线光电子能谱(XPS)和飞行时间二次离子质谱(ToF-SIMS)解析界面化学组成，并采用ab initio(第一性原理)计算模拟分子吸附能垒。

Coatings部分揭示Si-DLC通过300nm铬过渡层增强与基体结合力，硅含量控制在12at.%以优化聚合物吸附位点。Tribology test部分证实PLMA-b-PDMAEMA使Si-DLC摩擦系数从0.15降至0.09，而纯DLC无此效应。表面分析显示N1s光谱在399.2eV处出现特征峰，ToF-SIMS检测到SiN⁺次级离子，共同验证N-Si键形成。模拟计算表明PDMAEMA链段的二甲氨基与表面硅原子结合能达-2.34eV，远高于范德华力。

结论部分提出"吸附-压缩"双阶段成膜模型：聚合物先通过化学吸附锚定表面，随后在剪切力作用下定向排列形成致密保护层。该机制突破传统摩擦化学反应主导的认知，阐明硅掺杂创造活性位点的关键作用。研究不仅为DLC基润滑系统设计提供分子工程指导，更开创了通过精准界面调控实现超润滑的新途径。特别值得注意的是，这种聚合物-陶瓷协同效应可推广至其他含氮功能单体体系，对航空航天、精密制造等领域的极端工况润滑具有重大应用价值。