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为解决 PEMFC 中 ORR 动力学缓慢及 Pt 基催化剂成本高的问题，研究人员开展 Fe-N-C 单原子 / 团簇（SACs/ACs）催化剂研究。通过 pyrolysis 法合成催化剂，发现 Fe 团簇使半波电位提升 8.2%，揭示其通过改变 FeN?电荷分布降低决速步能垒，为高效 ORR 催化剂设计提供新思路。
在能源短缺与环境污染的双重压力下，质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cell，PEMFC）作为高效清洁的能量转换装置，成为缓解危机的重要方向。然而，其阴极氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction，ORR）动力学迟缓，且依赖高成本的铂（Pt）基催化剂，严重制约了 PEMFC 在新能源汽车等领域的大规模应用。开发低成本、高性能的非贵金属 ORR 催化剂，尤其是铁氮碳（Fe-N-C）类材料，成为当前研究的关键挑战。
为突破这一困境，国内研究人员开展了 Fe-N-C 单原子 / 团簇催化剂的相关研究。该团队致力于探究单原子（Single Atom Catalysts，SACs）与原子团簇（Atomic Clusters，ACs）的协同效应对 ORR 性能的提升机制，旨在为高效催化剂的设计提供理论与实验依据。研究成果发表在《International Journal of Hydrogen Energy》。
研究中采用的主要关键技术方法包括：一是热解（pyrolysis）法，通过两步热解工艺在 ZIF-8 碳载体上锚定 Fe 单原子及团簇，通过调节铁前驱体浓度控制单原子与团簇的生成；二是电化学测试，用于评估催化剂的 ORR 活性，包括半波电位、塔菲尔（Tafel）斜率等关键参数；三是密度泛函理论（Density Functional Theory，DFT）计算，构建 FeN?单原子及 FeN?/Fe?N?单原子 - 团簇模型，分析电子结构与反应机理。
催化剂合成与性能评估
通过在惰性气体（Ar 和 N?）氛围下对含 Fe 的 ZIF-8 进行热解，制备了 Fe-N-C SACs（单原子催化剂）及 Fe-N-C SACs/ACs（单原子 - 团簇耦合催化剂）。电化学测试表明，引入 Fe 团簇后，催化剂的半波电位提升至 0.399 V，较单原子催化剂提高 8.2%，达到商业 Pt-C 催化剂的 87.1%；同时，Tafel 斜率降低至 61.47 mV dec?1，电荷转移电阻（Rct）仅为 40.8 Ω，显著改善了 ORR 动力学。
电子结构与作用机制分析
DFT 计算构建了 FeN?单原子及 FeN?/Fe?N?单原子 - 团簇模型，发现 Fe 团簇通过改变 FeN?位点的电荷分布，降低了决速步（Rate Determining Step，RDS）——OH 脱附的能垒至 0.5 eV。这种电子结构的调控促进了反应产物的脱附和反应物的再吸附，揭示了单原子与团簇的协同效应是催化剂性能提升的核心机制。
研究结论与意义
本研究成功合成了 Fe-N-C SACs/ACs 催化剂，证实了铁团簇与单原子的协同作用可通过调节活性位点的电子结构，优化 ORR 中间体的吸附 - 脱附行为，从而显著提升催化活性。该工作不仅为理解 Fe-N-C 体系中多尺度金属相（单原子、团簇）的协同机制提供了理论依据，也为设计高效非贵金属 ORR 催化剂提供了新策略，有望推动 PEMFC 在清洁能源领域的实际应用，助力解决能源与环境领域的关键难题。研究结果表明，通过合理调控催化剂的原子级结构与电子状态，可实现非贵金属材料在 ORR 中的高性能应用，为燃料电池技术的发展开辟了新方向。
