旋涂与真空蒸镀CsPbI2Br钙钛矿薄膜界面能级调控及其对空穴传输效率的影响机制研究

【编辑推荐】研究人员针对钙钛矿光电器件中界面能级排列机制不明的问题，通过对比旋涂（spin-coating）与真空共蒸镀（vacuum co-evaporation）制备的CsPbI2Br薄膜与rubrene空穴传输层的相互作用，发现真空蒸镀薄膜因表面无缺陷形成物理相互作用，使空穴注入势垒降低至0.4?eV，显著提升电荷收集效率。该研究为界面工程优化提供了关键理论依据。

　　

金属卤化物钙钛矿因其优异的光电性能成为太阳能电池和发光二极管的研究热点，其中无机钙钛矿CsPbI₂Br因1.9?eV的宽禁带和2574?cm²·V^?1·s^?1的高载流子迁移率备受关注。然而，薄膜制备工艺（如溶液旋涂与真空蒸镀）对界面能级排列的影响机制尚不明确，这直接制约着器件效率的提升。旋涂法虽操作简便，但易引入表面碘空位和铅悬挂键等缺陷；真空蒸镀则可获得粗糙度仅5?nm的均匀薄膜，但两种工艺与电荷传输层的相互作用差异缺乏系统研究。

西安交通大学的研究团队通过同步辐射掠入射X射线衍射（GIXRD）、紫外光电子能谱（UPS）和X射线光电子能谱（XPS）等技术，对比分析了旋涂与真空蒸镀CsPbI₂Br薄膜与rubrene（一种纯碳基空穴传输材料）的界面特性。研究发现，旋涂薄膜因表面缺陷与rubrene发生化学作用，产生位于价带顶下方的新态和0.6?eV的高空穴注入势垒；而真空蒸镀薄膜因表面光滑无缺陷，仅与rubrene发生物理作用，通过界面电子转移诱导类能带弯曲效应，将势垒降至0.4?eV，显著提升空穴收集效率。

主要技术方法
研究采用真空双源共蒸镀和溶液旋涂法制备CsPbI₂Br薄膜，通过GIXRD分析晶体结构，结合UPS和XPS表征界面电子结构。实验在氮气手套箱中完成样品制备，并利用同步辐射光源提高检测灵敏度。

研究结果

1. 薄膜质量差异：GIXRD显示两种方法均能形成高质量晶体，但真空蒸镀薄膜背景信号更强（因铍窗干扰），且表面粗糙度显著低于旋涂薄膜。
2. 化学相互作用：XPS证实旋涂薄膜表面存在碘空位和Pb悬挂键，与rubrene的π电子云发生化学键合，导致新电子态形成；真空蒸镀薄膜则无此现象。
3. 能级排列调控：UPS揭示真空蒸镀薄膜的物理相互作用引发界面偶极层，使能带弯曲，降低空穴注入势垒，而旋涂薄膜的化学作用导致更高势垒。

结论与意义
该研究首次阐明制备工艺通过调控钙钛矿表面缺陷状态，直接影响其与有机传输层的相互作用模式（化学/物理），进而决定界面能级排列和电荷注入效率。真空蒸镀工艺因能制备低缺陷薄膜，更利于实现高效空穴收集，为工业化生产大面积钙钛矿器件提供了理论支撑。论文发表于《Applied Surface Science》，为界面工程策略（如缺陷钝化、能带设计）提供了精准调控依据，推动钙钛矿光电器件向高效率、高稳定性方向发展。