基于铽金属有机凝胶发光体与CoMnO3电催化剂的电化学发光免疫传感器用于N末端脑钠肽前体的高灵敏检测

针对心衰标志物NT-proBNP检测技术存在操作复杂、成本高等问题，研究人员开发了以铽金属有机凝胶（Tb-MOG）为发光体、CoMnO3纳米花为共反应促进剂的新型电化学发光（ECL）免疫传感器。该传感器通过Co2+/Co3+与Mn3+/Mn4+价态转换增强SO4•?生成，实现10 fg/mL-100 ng/mL的宽线性范围和2.1 fg/mL的超低检测限，为心衰早期诊断提供高效工具。

　　

心血管疾病是全球健康的主要威胁之一，其中心力衰竭因其高发病率和高死亡率备受关注。N末端脑钠肽前体（NT-proBNP）作为心衰的关键生物标志物，其准确检测对疾病早期诊断至关重要。然而，现有检测技术如酶联免疫吸附试验（ELISA）和表面增强拉曼散射（SERS）存在耗时长、成本高、操作复杂等瓶颈。电化学发光（ECL）技术虽兼具电化学的高灵敏度和化学发光的低背景优势，但传统发光材料合成困难且信号稳定性不足，亟需开发新型发光体与信号放大策略。

针对这一挑战，广西的研究团队在《Biosensors and Bioelectronics》发表研究，设计了一种基于铽金属有机凝胶（Tb-MOG）和CoMnO₃纳米花的ECL免疫传感器。该工作通过室温一步法合成具有多孔海绵结构的Tb-MOG发光体，并利用CoMnO₃中Co/Mn混合价态循环催化S₂O₈^2?产生大量SO₄^•?自由基，实现信号双重放大。关键技术包括：金属有机凝胶原位合成、纳米花结构电催化剂制备、Au@CoMnO₃抗体固定技术，以及基于方波伏安法的ECL信号检测体系。

材料表征
SEM和TEM显示Tb-MOG呈现多孔海绵状结构，元素映射证实C/N/O/Tb均匀分布；CoMnO₃纳米花具有200 nm片层结构，比表面积达89.6 m²/g；XPS证实Co²⁺/Co³⁺和Mn³⁺/Mn⁴⁺共存，为催化反应提供活性位点。

ECL性能优化
Tb-MOG在S₂O₈^2?体系中产生稳定阴极ECL信号，强度较配体H₃TTC提升8.3倍；引入CoMnO₃后信号再增强2.7倍，因纳米花结构加速电子转移并促进SO₄^•?生成。

传感器构建
Au@CoMnO₃通过Au-N键固定Ab₁，与Tb-MOG修饰电极形成夹心免疫结构。优化条件下，ECL强度与NT-proBNP浓度对数在10 fg/mL-100 ng/mL范围内呈线性关系，检测限低至2.1 fg/mL（S/N=3），优于现有临床方法。

该研究创新性地将稀土MOG与过渡金属氧化物结合，不仅为ECL发光体设计提供新思路，更通过纳米催化与免疫识别协同作用，实现了心衰标志物的超灵敏检测。传感器在血清样本中回收率达97.3%-103.8%，为POCT（即时检验）设备开发奠定基础。研究获得国家自然科学基金（82473888）支持，标志着我国在ECL诊断技术领域取得重要突破。