金属与硫化物熔体中锗同位素分馏机制及其对行星物质挥发性元素丢失的启示

本研究通过高温蒸发实验定量评估了锗(Ge)在石墨饱和Fe金属和FeS硫化物熔体中的元素与同位素分馏行为，揭示了温度、压力和硫对Ge挥发的协同调控机制，并发现非岩浆型铁陨石中Ge同位素变异(~4‰)可由≤1 bar压力条件下的蒸发过程解释，为近地表撞击事件成因模型提供了关键同位素证据。

　　

行星物质的挥发性元素含量变异一直是太阳系演化研究的核心谜题。铁陨石作为最极端的挥发性元素储库，其高度变异的锗(Ge)含量与同位素组成记录了星云和行星环境中的关键分馏过程。然而，长期以来缺乏高温条件下Ge蒸发行为的实验约束，阻碍了对铁陨石挥发性元素亏损机制的定量解读。

德国明斯特大学的研究团队在《Geochimica et Cosmochimica Acta》发表的研究中，通过创新性的高温蒸发实验体系，首次定量揭示了金属和硫化物熔体中Ge的蒸发动力学规律。研究采用石墨饱和的Fe金属和FeS熔体，在还原条件（石墨-CO氧逸度缓冲）下，系统考察了1200-1600°C温度区间、大气压(1 bar)与低真空(~0.001 bar)压力环境中Ge的元素与同位素分馏行为。

关键技术包括：(1) 精确控制的高温管式炉实验系统，结合真空泵和CO气流调控压力；(2) 扫描电镜(SEM)表征淬火样品微观结构；(3) 同位素稀释法结合多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测定Ge含量及δ^74/70Ge值；(4) 采用⁷⁰Ge-⁷³Ge双稀释剂校正质量分馏。样本涵盖实验室合成材料及Butler等非分组铁陨石。

3.1 蒸发实验结果
温度与压力协同调控Ge蒸发效率：1600°C/0.001 bar条件下Fe熔体损失99.4% Ge，同位素分馏达Δ^74/70Ge=31.5‰。硫的存在使挥发性显著增强，FeS熔体在1200°C/1 bar仅5分钟即损失91% Ge。实验数据拟合获得动力学分馏因子α_k为0.9940-0.9971，证实蒸发过程遵循瑞利分馏规律。

4.2 非岩浆型铁陨石应用
IIE群铁陨石的Ge/Ni_CI与δ^74/70Ge相关性揭示α_k=0.9947，与FeS熔体1 bar实验(α_k=0.9945)高度吻合。未分组陨石Washington County(δ^74/70Ge=2.74‰)和Cambria(δ^74/70Ge=3.12‰)的极端分馏特征，可通过≤1 bar压力下的撞击蒸发模型完美解释。

该研究首次建立行星物质Ge挥发的定量分馏框架，证实近地表撞击熔融事件是塑造非岩浆型铁陨石挥发性元素特征的关键机制。实验揭示的硫对Ge挥发的催化效应，为理解早期行星分化过程中硫化物熔体的角色提供了新视角。这些发现不仅完善了太阳系物质演化的理论模型，更为地外样品分析提供了重要的同位素判据工具。