FeSe中向列量子无序态的自旋关联研究揭示铁基超导体的微观磁相互作用机制

为解决铁基超导体FeSe中量子无序态与超导性、向列性的关联机制问题，研究人员通过自主研发的单轴应变解孪晶装置结合非弹性中子散射(INS)技术，首次在解孪晶FeSe样品中揭示了条纹自旋激发(Q=(1,0)/(0,1))的C2 对称性和奈尔自旋激发(Q=(1,1))的C4 对称性共存现象，建立了J1 -K-J2 海森堡模型的相互作用相图，为理解铁基超导体中交织序的微观起源提供了关键实验依据。

　　

铁基超导体自发现以来一直是凝聚态物理研究的前沿领域，其中FeSe因其简单的晶体结构和丰富的物理现象成为"明星材料"。与大多数铁基超导体不同，FeSe在90K会发生向列相变（结构从四方相转变为正交相），但在8K进入超导态时却未出现预期的静态反铁磁序。这种独特的量子无序态与超导性、向列性的交织关系，成为理解铁基超导体微观机制的关键突破口。然而，由于传统实验手段难以区分孪晶样品中混合的(1,0)和(0,1)方向自旋激发，FeSe的本征磁激发谱及其对称性特征长期悬而未决。

为解决这一难题，北京师范大学的研究团队在《Nature Communications》发表重要成果。他们自主研发了基于因瓦合金-铝片热膨胀系数差异的单轴应变解孪晶装置，成功对1500余片FeSe单晶实现解孪晶（解孪晶率η≈58%-79%），并利用非弹性中子散射技术首次绘制出解孪晶FeSe在整个布里渊区的完整自旋激发谱。

关键技术包括：1）创新设计低背景单轴应变解孪晶装置，通过差分热膨胀产生ε≈0.6%的应变；2）在SEQUOIA和4SEASONS飞行时间谱仪上分别使用E_i
=147.5meV和80meV入射中子能量；3）采用阻尼谐振子模型拟合自旋激发色散关系；4）基于S=1J₁
-K-J₂
模型进行理论计算。

研究结果揭示：
【样品表征与解孪晶效率】电阻测量确认T_s
=90K向列相变和T_c
=8.5K超导转变。中子衍射验证装置在基温产生ε≈0.6%应变，对应正交晶格畸变δ≈0.27%。

【低温自旋激发特征】发现条纹自旋激发(Q=(1,0))强度是(0,1)方向的3倍，证实C₂
对称性；而奈尔激发(Q=(1,1))保持C₄
对称性。沿[1,K]方向的色散分支锐利，而[H,0]方向呈现非色散阻尼特征。

【温度依赖性】在E=55±7meV能区，条纹激发各向异性持续至120±10meV。升温至150K时，(1,0)激发强度降低而(0,1)增强，但无突变行为，表明应变使结构转变平滑化。

【奈尔激发起源】通过对比NaFeAs和BaFe₂
As₂
，发现奈尔激发与d_xy
轨道电子关联增强相关，其强度随Fe-X(X=As,Se)阴离子高度h_FeX
增大而增强。

【自旋相互作用相图】通过J₁
-K-J₂
模型拟合获得FeSe参数：J₁
=29.9±2.4meV，K=11.9±0.7meV，J₂
=11.0±0.9meV（J₂
/J₁
≈0.37，K/J₁
≈0.40），表明FeSe位于反铁四极(AFQ)序、奈尔序和条纹序交叉区域。

该研究首次实验确认FeSe中同时存在C₂
对称的条纹激发和C₄
对称的奈尔激发，提出低能区线性依赖的动态磁化率χ(E)∝E是AFQ序的标志性特征。建立的相图揭示了J₂
/J₁
在驱动体系从条纹序向AFQ序转变中的关键作用，为理解铁基超导体中多种序参量的竞争与协作提供了新视角。自主研发的解孪晶技术也为其他层状磁性材料研究提供了普适性方案。