多段变径循环流化床中煤粉热解特性研究：焦油增产机制与温度分区调控

为解决低阶煤直接燃烧导致的油气资源浪费问题，中国科学院研究人员创新设计多段变径循环流化床（CFB），通过分区控温实现煤粉热解-气化协同：下部高温稀相区（>600℃）进行半焦气化产热，上部低温密相区（~80℃温差）定向生成焦油。实验表明，调节气化区氧浓度与当量比可调控热载体（GSHC）热力学特性，使焦油产率提升且多环芳烃（PAHs）富集，为煤基油气替代提供新路径。

　　

煤炭作为中国能源体系的基石，其高效清洁利用始终是重大课题。低阶煤（如褐煤、烟煤）占全国储量的55%，但90%以上被直接燃烧发电，造成油气组分的大量浪费。2023年数据显示，中国原油进口依存度高达72%，天然气进口量达1.51亿立方米，能源安全形势严峻。传统煤热解技术如Lurgi干馏炉、ETCH-175流化床等存在焦油产率低（4%-12%）、设备复杂等问题，而快速热解虽能提升焦油产量，却面临热源供给不稳定的瓶颈。

针对这些挑战，中国科学院团队提出了一种革命性的多段变径循环流化床反应器设计。该装置通过独特的缩径结构实现温度分区：下部狭窄段形成800℃高温稀相区，半焦在此与可控氧浓度气体发生部分气化反应，生成富含合成气（H₂
/CO）的高温热载体；上部扩径段则维持600℃左右的低温密相环境，使煤粉定向裂解为焦油。这种"一床两区"设计不仅简化了系统结构，更通过内部热耦合解决了传统装置的热量传递难题。

研究团队采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和拉曼光谱构建煤分子模型，结合可控氧浓度气化实验（0.1-0.3范围调节）与当量比（0.2-0.4）调控，系统探究了反应条件对产物分布的影响。陕西某矿区的煤粉（平均粒径45.81μm）与石英砂（245.23μm）构成实验物料体系，通过多点温度-压力监测确保反应分区稳定性。

温度与压力分布特征
压力梯度测试证实缩径结构形成明显流态分界：下部窄管段压降达3.2kPa/m，符合快速流化特征；上部扩径段压降仅1.8kPa/m，呈现典型鼓泡床状态。温度监测显示两区间存在80℃自然温差，这种热力学分区使气化区生成的合成气（H₂
含量达38.6vol%）作为热载体进入热解区时，既能提供足够显热又避免过度升温导致焦油二次裂解。

产物分布调控规律
当气化区氧浓度从0.1增至0.3时，焦油产率提升21.5%，且其中三环以上PAHs占比从34%增至52%。分子模型分析表明，煤分子外围的芳香醚（Ar-O-R）和羧酸（-COOH）是含氧化合物的主要来源，而脂肪烃在600℃左右发生缩合反应，促进大分子PAHs生成。值得注意的是，当量比提高虽会减少半焦产量（从28wt%降至19wt%），但同步增加合成气热值（由9.8MJ/m³
升至11.4MJ/m³
），实现能量再分配。

分子转化机制
FTIR检测发现热解焦油中脂肪C-H键（2850cm^-1
）随温度升高逐渐减弱，而芳香C=C键（1600cm^-1
）显著增强。拉曼光谱的D峰（1350cm^-1
）与G峰（1580cm^-1
）强度比从1.02增至1.23，证实石墨化程度提高。这验证了FG-DVC模型预测：低温阶段（<600℃）煤中桥键断裂形成焦油前驱体，而高温条件下重质前驱体通过缩合反应生成半焦。

该研究通过创新反应器设计实现了煤热解过程的精准调控，其核心价值体现在三方面：首先，多段变径结构突破传统CFB的温度均一性限制，使单台装置内同步完成气化供热与低温热解；其次，氧浓度-当量比协同调控策略为焦油定向增产提供新方法；最后，建立的煤分子结构演化模型为后续工艺优化奠定理论基础。论文发表于《Journal of Analytical and Applied Pyrolysis》，为解决中国"富煤缺油少气"能源困局提供了兼具学术前瞻性与工程可行性的技术方案。