氟掺杂Nb2 O5 纳米材料对双电子氧还原反应产H2 O2 的电催化性能调控机制研究

本研究针对传统蒽醌法生产H2 O2 的高能耗和污染问题，创新性地通过氟(F)掺杂调控Nb2 O5 的晶格结构与电子特性，开发出高效ORR(氧还原反应)电催化剂。实验表明1.0% F-Nb2 O5 /Vulcan XC72在-1.3V时H2 O2 产率提升98%，为绿色化学合成提供新思路。

　　

在环境友好型化学品需求日益增长的背景下，过氧化氢(H₂
O₂
)作为重要的绿色氧化剂，其传统蒽醌生产工艺却面临多步骤、高能耗及有机溶剂污染等严峻挑战。双电子路径的氧还原反应(ORR)虽能实现温和条件下H₂
O₂
电合成，但现有贵金属催化剂成本高昂，碳基材料又存在效率瓶颈。针对这一关键科学问题，巴西圣保罗州的研究团队创新性地提出通过氟(F)掺杂策略调控五氧化二铌(Nb₂
O₅
)的电子结构，系统探究了其对ORR催化性能的影响机制，相关成果发表于《Journal of Electroanalytical Chemistry》。

研究团队采用过氧化物氧化法合成不同F掺杂量(0-2.0 mol%)的Nb₂
O₅
纳米棒，通过浸渍法负载于Vulcan XC72碳载体。综合运用X射线衍射(XRD)、电子显微镜(SEM/TEM)、接触角测试和X射线光电子能谱(XPS)进行材料表征，并采用旋转环盘电极(RRDE)评估电化学性能。最优催化剂被制成气体扩散电极(GDE)进行H₂
O₂
产率测试。

Preparation of the electrocatalysts
通过过氧化物氧化法成功制备系列F掺杂Nb₂
O₅
材料，XRD证实所有样品均保持正交晶系结构，未出现杂相。值得注意的是，随着F掺杂量增加，晶格常数发生规律性变化，表明F^-
成功进入Nb₂
O₅
晶格并引发Nb⁴⁺
产生，这种电子结构调控为后续催化性能提升奠定基础。

Results and discussion
电化学测试显示1.0% F-Nb₂
O₅
/Vulcan XC72具有最佳ORR活性，在-0.7V和-1.3V时H₂
O₂
产率分别较未掺杂样品提高65%和98%。XPS分析揭示F掺杂促使材料表面含氧官能团增加，接触角测试证实亲水性显著改善。机理研究表明，F掺杂诱导的晶格畸变增加了电子迁移率，而增强的表面亲水性则促进了O₂
吸附与传质，二者协同促进2e^-
ORR路径。

Conclusions
该研究证实F掺杂可有效调控Nb₂
O₅
的电子结构与表面特性，1.0%掺杂量使材料在保持结构稳定性的同时获得最佳催化活性。相较于传统Nb₂
O₅
催化剂，F-Nb₂
O₅
不仅大幅提升H₂
O₂
产率，还展现出更低的能耗和更高的电流效率。这项工作为设计高效非贵金属ORR催化剂提供了新思路，对推进H₂
O₂
绿色合成技术产业化具有重要指导意义。