气候变化下温度与溶解氧对溶解有机碳(DOC)光氧化的协同影响机制

本研究针对亚马逊流域极端气候加剧背景下水体温度升高与溶解氧(O2 )下降对溶解有机碳(DOC)光氧化过程的影响机制展开研究。通过模拟20-40°C温度梯度及0.01-8 mg O2 .l-1 氧浓度范围，发现温度系数(Q10 )均值为1.165，表明活性氧物种(ROS)扩散过程主导反应；氧限制阈值低至0.5-0.8 mg O2 .l-1 ，揭示气候变化对碳循环的潜在影响。

　　

随着全球气候变化加剧，亚马逊流域正经历前所未有的极端水文事件。2023年干旱期间，内格罗河(Rio Negro)水温创历史新高，特费湖(Lake Tefé)水温飙升至39°C，比正常值高出10°C。这种急剧变化不仅威胁水生生态系统，更可能通过改变溶解有机碳(DOC)的光化学转化过程，深刻影响全球碳循环。DOC作为水环境中最大的有机碳库，其光氧化过程可将稳定的有机碳转化为CO₂
释放至大气，但这一过程如何响应温度上升与溶解氧下降的双重压力，仍是亟待解决的科学难题。

为揭示这一机制，来自加拿大不列颠哥伦比亚大学等机构的研究团队在《Journal of Photochemistry and Photobiology》发表了创新性成果。研究团队采用石英管模拟系统，精确控制温度(20-40°C)和氧浓度(0.01-8 mg O₂
.l^-1
)，结合紫外辐射监测和溶解无机碳(DIC)分析技术，对比了黑水河(Rio Negro)与白水河(Rio Solim?es)两类典型DOC的响应差异。通过温度系数(Q₁₀
)和活化能(Ea)计算，结合缺氧对照实验，系统解析了温度效应的分子机制。

温度效应揭示ROS主导机制
研究发现所有DOC样本的Q₁₀
值集中在1.12-1.20区间(均值1.165)，显著低于典型化学反应值2-3。缺氧条件下Q₁₀
降至1.0，证实温度效应主要源于活性氧物种(ROS)的扩散过程，而非DOC分子动能增加。白水河DOC的光氧化速率显著低于黑水河，但两者的活化能(Ea)无显著差异(13.14 vs 14.09 kJ.mol^-1
)，表明不同来源DOC的光氧化能垒相似。

氧限制阈值突破认知下限
通过建立CO₂
产量与氧浓度的剂量关系，研究发现氧限制起始点低至0.5-0.8 mg O₂
.l^-1
(1.2-1.9 kPa，23°C)，远低于亚马逊地表水常见浓度。这一阈值在沼泽(CB)、湖泊(BL)、湿地(LM)和黑水河(RN_SGC
)四类水体中高度一致，暗示该规律可能普遍适用于淡水生态系统。

环境因子的协同调控
金属分析显示天然水体中铁(Fe)含量(0.33 mg.l^-1
)显著高于处理样本，但pH=5的实验条件抑制了芬顿反应(Fenton reaction)的催化作用。DOC特性分析表明，白水河DOC具有更高的荧光指数(FI=1.51)和富里酸/腐殖酸比值(FA/HA=1.26)，反映其更多来源于藻类降解产物的特性。

这项研究首次量化了热带淡水系统DOC光氧化对气候变化的响应轨迹。1.165的Q₁₀
值预示温度每升高10°C，CO₂
光化学生产率仅增加16.5%，远低于微生物呼吸的温度敏感性。这意味着在变暖情境下，生物代谢过程将相对增强其在碳循环中的权重。而极低的氧限制阈值则表明，除非出现极端干旱导致水体隔离，否则地表水氧浓度通常不会制约光氧化过程。研究建立的温度-氧耦合模型为预测碳循环反馈提供了关键参数，特别是指出UVB波段(280-315nm)的光化反应能垒与DOC来源无关的重要规律。未来研究需关注长期缺氧对DOC氧合过程的影响，以及金属-有机复合物在自然水体中的催化作用。