二维LaOBr与LaOI单层材料的稳定性及光电热性能：基于DFT与AIMD的多尺度研究

本研究通过密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)模拟，系统探究了新型二维LaOBr/LaOI单层材料的结构稳定性（结合能达3.89-6.27 eV）、电子能带特征（HSE06修正带隙差异达1 eV）、光学响应（蓝移导电性）及热导率（群速度主导的导热差异），揭示了卤素原子对d轨道局域化和载流子传输的调控机制，为开发高频热管理器件和宽禁带光电器件提供了理论依据。

　　

在纳米材料研究领域，二维材料因其独特的量子限域效应和表面原子占比高等特性，已成为突破传统半导体性能瓶颈的重要突破口。然而，现有过渡金属二硫属化物(TMDs)和六方氮化硼(h-BN)等材料在宽禁带调控、热管理效率等方面仍存在局限。特别是对于光电器件应用，如何平衡高载流子迁移率与适宜带隙成为关键挑战。氧卤化物作为新兴的三元层状材料，通过引入卤素原子调控电子结构，展现出比二元材料更丰富的性能可调性，但相关研究多集中于铋系化合物(BiOX)，对镧系氧卤化物的认知仍存在空白。

针对这一科学问题，苏莱曼尼亚大学的研究团队在《Micro and Nanostructures》发表了关于LaOBr/LaOI单层材料的系统性研究。该工作采用第一性原理计算结合分子动力学模拟，首次揭示了镧系氧卤化物的"卤素效应"：溴原子通过增强La的d轨道局域化，使LaOBr获得比LaOI更高的带隙（HSE06计算值6.27 eV vs 5.27 eV）和蓝移的光学响应，同时其晶格热导率因更高的声子群速度达到LaOI的2倍。这些发现为设计高频热管理器件和深紫外光电探测器提供了新材料选择。

关键技术方法包括：1) 基于量子ESPRESSO软件的平面波赝势法进行几何优化和电子结构计算，采用PBE-GGA泛函处理交换关联能，HSE06杂化泛函修正带隙；2) 通过声子谱和AIMD模拟验证动力学/热力学稳定性；3) 利用Kubo-Greenwood公式计算光学性质；4) 采用弛豫时间近似(RTA)求解玻尔兹曼输运方程获得热导率。

结构稳定性
通过形成能计算和AIMD模拟证实两种单层在300K下保持结构完整性。LaOBr表现出更强的层间相互作用（结合能高0.5 eV），其La-Br键长比La-I缩短12%，导致d_z²

轨道局域化程度提高，减少了与邻近原子轨道的杂化。

电子特性
能带分析显示LaOBr的导带宽度比LaOI窄40%，PBE计算的间接带隙分别为3.89 eV和3.41 eV，经HSE06修正后差值扩大至1 eV。这种差异源于Br更高的电负性使价带顶下移，而I的5p轨道与O 2p轨道更强杂化使LaOI价带展宽。

光学响应
介电函数计算表明LaOBr的静态介电常数(ε₁
(0))比LaOI低25%，折射率从2.8降至2.3。光学吸收边蓝移1.5 eV，对应其更大带隙，在深紫外区(>5 eV)展现出显著的光电导峰。

热输运性能
声子谱分析揭示LaOBr的声学支群速度达8 km/s，是LaOI的1.6倍，导致其室温晶格热导率达120 W/mK，显著高于LaOI的65 W/mK。这种差异主要来源于卤素原子质量差异引起的声子散射率变化。

该研究首次建立了镧系氧卤化物"成分-结构-性能"的定量关系，证实卤素选择可有效调控二维材料的载流子迁移路径（通过d轨道局域化）和声子传输行为（通过质量波动散射）。LaOBr的高热导率和宽禁带特性使其适用于高功率器件散热，而LaOI的窄带隙特性更适合可见光探测器。这些发现不仅丰富了二维材料数据库，更为设计具有梯度带隙的范德瓦尔斯异质结提供了新思路，有望推动深紫外光电子学和量子器件的发展。